甲烷與二氧化碳催化重整反應(yīng)中Ni活性物種研究.pdf

1、近年來，甲烷與二氧化碳催化重整反應(yīng)研究受到廣泛關(guān)注，該反應(yīng)是以甲烷和二氧化碳這兩種溫室氣體為原料合成具有高附加值的合成氣，具有潛在的環(huán)境保護(hù)和工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。就經(jīng)濟(jì)和可用性而言，鎳基催化劑是各類甲烷與二氧化碳催化重整反應(yīng)催化劑中最具潛力的催化劑之一。但該催化劑的最大問題是在進(jìn)行反應(yīng)過程積碳以及載體和金屬顆粒的燒結(jié)而導(dǎo)致快速失活。因此，制備高效穩(wěn)定的催化劑是實(shí)現(xiàn)甲烷與二氧化碳催化重整反應(yīng)工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵。
　　首先，本文采用等體積浸漬法

2、和溶膠凝膠法分別合成了三種具有相同化學(xué)組成的Ni-Mg/γ-Al2O3、Ni/MgAl2O4和復(fù)合氧化物Mg0.5Ni0.5Al2O4催化劑,對(duì)不同存在形式Ni物種在甲烷與二氧化碳催化重整反應(yīng)中的催化劑行為進(jìn)行研究，并通過XRD、H2-TPR、BET、H2-TPD、TEM和TG等多種表征手段來揭示催化劑的構(gòu)效關(guān)系。結(jié)果表明：在負(fù)載型Ni-Mg/γ-Al2O3和Ni/MgAl2O4催化劑中Ni物種分散度較低，抗燒結(jié)能力較差，反應(yīng)后鎳顆粒明

3、顯增大并生成大量積碳；而復(fù)合氧化物Ni0.5Mg0.5Al2O4催化劑中的鎳物種主要存在于尖晶石骨架中，這種Ni物種具有較高分散度狀態(tài)和較強(qiáng)的抗燒結(jié)能力，抗積碳性能優(yōu)異，催化劑的活性和穩(wěn)定較優(yōu)。
　　通過改變Mg1-xNixAl2O4中Ni的含量(x=0.2，0.3，0.5，0.7)，考察了不同Ni含量對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的影響。結(jié)果表明，隨著鎳含量的增加，催化活性先升高后降低，x=0.5時(shí)，反應(yīng)活性達(dá)到最佳，甲烷轉(zhuǎn)化率為87%，