多金屬羧基配體類MOFs材料吸附噻吩性能的研究.pdf

1、由于具有結(jié)構(gòu)多樣性、不飽和吸附位及高比表面積等優(yōu)點，金屬有機骨架材料(MOFs)在燃油深度脫硫領(lǐng)域受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，單金屬不飽和吸附位限制了MOFs材料的選擇性和吸附容量，另外較差的水熱穩(wěn)定性是限制MOFs推廣應用的重要原因。針對上述問題，本論文設(shè)計合成了多金屬羧酸配體類MOFs材料并研究其吸附噻吩性能，主要分為以下三個部分:
　　1.以均三苯甲酸(H3BTC)為單配體，銅、鋅和鎳為金屬源，采用水熱合成技術(shù)設(shè)計合成了含

2、三金屬的MOFs材料Zn/Ni/Cu-BTC。運用N2吸附、SEM、XRD、ICP和單晶結(jié)構(gòu)解析等技術(shù)對材料進行了表征，并運用靜態(tài)法考察了其吸附噻吩的性能。結(jié)果表明，所合成的MOFs材料均具有相同的正八面體結(jié)構(gòu)，BET比表面積在1047～1386m2/g范圍。在300℃高溫下，材料仍然具有良好的熱穩(wěn)定性。靜態(tài)吸附實驗結(jié)果表明，在脂肪、芳香和混合模型油中，Zn/Ni/Cu-BTC對噻吩的飽和吸附容量分別為330、169和304mg/g，高

3、于相關(guān)文獻報道。吸附過程符合Langmuir等溫模型和準二級動力學模型。
　　2.以H3BTC為配體，鋅、鎳和銅為金屬源，磷鎢酸(PTA)為修飾劑，采用一鍋水熱合成法制各PTA@Zn/Ni/Cu-BTC材料。運用N2吸附、SEM、XRD、TGA和FT-IR對其結(jié)構(gòu)進行了表征，并研究了磷鎢酸修飾前后材料吸附噻吩的性能。結(jié)果表明，PTA@Zn/Ni/Cu-BTC為正八面體結(jié)構(gòu)磷鎢酸的摻雜導致BET比表面積從1229m2/g減小至294

4、m2/g，降低了76％，在300℃高溫下，材料結(jié)構(gòu)依然保持穩(wěn)定。Zn/Ni/Cu-BTC在磷鎢酸修飾后，噻吩硫的吸附容量從330mg/g提高到391mg/g，增加了18.5％。PTA@Zn/Ni/Cu-BTC對噻吩硫的吸附過程符合Langmuir等溫模型和準二級動力學模型。
　　3.以高錳酸鉀氧化2-溴-1，3，5-三甲基苯制備2-溴-1，3，5-均三苯甲酸配體，以銅為金屬源，采用水熱合成技術(shù)制各了含溴基團的疏水性材料即Br-Cu