負(fù)載型多金屬氧酸鹽的制備及其性能的研究.pdf

1、多金屬氧酸鹽具有催化活性高、反應(yīng)條件溫和、選擇性好及不腐蝕設(shè)備等特點(diǎn)，而且是一種同時(shí)具備酸性和氧化還原性的雙功能催化劑，在催化領(lǐng)域中受到研究者們的廣泛關(guān)注。本文以市場(chǎng)可見(jiàn)的磷鉬酸（H3PO4·12MoO3）為活性組分負(fù)載到HY分子篩上，尋找HY負(fù)載的最佳條件。再制備一系列以有機(jī)銨鹽為抗衡正離子的多金屬氧酸鹽，考察其催化乙苯選擇性氧化的活性。選出最佳催化劑負(fù)載到HY上，制備出可回收利用的乙苯氧化的最佳催化劑。
　　本研究主要內(nèi)容包括

2、：⑴通過(guò)采用對(duì)酸化處理的HY分子篩進(jìn)行硅烷化改性，采用浸漬的方法制備了負(fù)載型的磷鉬酸。經(jīng)過(guò)對(duì)HY分子篩負(fù)載磷鉬酸前后進(jìn)行了FTIR分析和SEM分析，HY分子篩改性成功，磷鉬酸以比較均勻的方式分布在HY分子篩的表面。本文以乙酸和正丁酯的酯化反應(yīng)為探針?lè)磻?yīng)測(cè)試該催化劑的活性，得到最佳的反應(yīng)條件為冰乙酸0.18mol，正丁醇0.045mol，反應(yīng)溫度120℃，反應(yīng)時(shí)間2h，0.1g負(fù)載量為30％的PMo/HYAPTES的催化劑，環(huán)己烷為帶水劑

3、，正丁醇的轉(zhuǎn)化率為96.38%，乙酸正丁酯的選擇性在99%以上。本文做了4次重復(fù)性實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，催化劑依然保持著很高的活性。⑵制備了一系列以有機(jī)銨鹽為抗衡正離子的多金屬氧酸鹽，經(jīng)測(cè)試TBA3H3[PW9V3O40]對(duì)乙苯選擇性氧化的活性最高。⑶以TBA3H3[PW9V3O40]為活性中心，采用浸漬法制得了負(fù)載型多金屬氧酸鹽催化劑，并用紅外光譜分析和X射線衍射對(duì)載體和催化劑進(jìn)行了表征。該催化劑能高效催化乙苯的氧化反應(yīng)，在最佳條件下反應(yīng)，