多金屬氧酸鹽-氧化鋯復合催化材料的制備及其性能研究.pdf

1、選用水溶性萘酚藍黑(NBB)染料的稀溶液在近紫外光照射下的降解反應為模型反應,研究了微孔材料PW<,12>/ZrO<,2>、PW<,11>Ti/ZrO<,2>、PW<,10>Ti<,2>/ZrO<,2>的多相體系光催化活性、反應動力學和反應機理.結果表明:在常溫、常壓和自然酸度的溫和條件下,用近紫外光輻照反應體系時,三種多金屬氧酸鹽微孔材料都具有較高的光催化活性,染料NBB被完全礦化為二氧化碳、水和無機離子.稀溶液中NBB的降解反應遵循

2、Langmuir-Hinshelwood表觀一級動力學模式.以活性艷紅K-2G染料水溶液為降解目的物,研究了復合膜材料PW<,12>/ZrO<,2>、PW<,4>O<,2>/ZrO<,2>、PW<,11>TiO<,2>/ZrO<,2>的可見光催化活性.結果表明:三種復合膜均具有較高的可見光催化活性,這主要歸因于過氧多金屬氧酸鹽的強氧化性或染料對催化劑的光敏化作用.通過對降解過程中生成的中間產(chǎn)物的研究,推斷出光催化反應的機理和降解路徑.反

3、應過程中活性組分幾乎未發(fā)生滲漏的事實證明了此類復合膜在反應體系中非常穩(wěn)定.耐水性多金屬氧酸鹽復合膜的制備,有效地解決了POM在均相體系中無法回收的難題,為開發(fā)具有可見光催化活性的多相光催化材料奠定了基礎,也為太陽光下多金屬氧酸鹽催化凈化大規(guī)模的工業(yè)污水提供了基礎研究數(shù)據(jù).通過對ZrO<,2-x>N<,x>納米材料可見光催化降解染料活性藍5(RB5)水溶液反應的研究,我們考察了N原子的摻雜對ZrO<,2>可見光催化活性的影響.實驗結果表明

4、:與ZrO<,2>相比,擴展了激發(fā)波長的ZrO<,2-x>N<,x>納米材料具有較高的可見光催化活性,能使RB5在可見光輔照下降解并完全礦化.將微孔材料H<,3>PW<,12>O<,4>0/ZrO<,2>用于催化合成碳酸二甲酯(DMC),探究反應溫度、壓力、催化劑用量和甲醇的濃度對產(chǎn)物形成的影響,選擇符合清潔化工要求的最佳工藝條件,使溫和條件下由甲醇和CO<,2>高選擇性直接合成DMC成為可能.有關反應機理的研究表明:H<,3>PW<,