多金屬氧酸鹽-氧化鋯復(fù)合催化材料的制備及其性能研究.pdf

1、選用水溶性萘酚藍(lán)黑(NBB)染料的稀溶液在近紫外光照射下的降解反應(yīng)為模型反應(yīng),研究了微孔材料PW<,12>/ZrO<,2>、PW<,11>Ti/ZrO<,2>、PW<,10>Ti<,2>/ZrO<,2>的多相體系光催化活性、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理.結(jié)果表明:在常溫、常壓和自然酸度的溫和條件下,用近紫外光輻照反應(yīng)體系時(shí),三種多金屬氧酸鹽微孔材料都具有較高的光催化活性,染料NBB被完全礦化為二氧化碳、水和無(wú)機(jī)離子.稀溶液中NBB的降解反應(yīng)遵循

2、Langmuir-Hinshelwood表觀一級(jí)動(dòng)力學(xué)模式.以活性艷紅K-2G染料水溶液為降解目的物,研究了復(fù)合膜材料PW<,12>/ZrO<,2>、PW<,4>O<,2>/ZrO<,2>、PW<,11>TiO<,2>/ZrO<,2>的可見(jiàn)光催化活性.結(jié)果表明:三種復(fù)合膜均具有較高的可見(jiàn)光催化活性,這主要?dú)w因于過(guò)氧多金屬氧酸鹽的強(qiáng)氧化性或染料對(duì)催化劑的光敏化作用.通過(guò)對(duì)降解過(guò)程中生成的中間產(chǎn)物的研究,推斷出光催化反應(yīng)的機(jī)理和降解路徑.反

3、應(yīng)過(guò)程中活性組分幾乎未發(fā)生滲漏的事實(shí)證明了此類復(fù)合膜在反應(yīng)體系中非常穩(wěn)定.耐水性多金屬氧酸鹽復(fù)合膜的制備,有效地解決了POM在均相體系中無(wú)法回收的難題,為開(kāi)發(fā)具有可見(jiàn)光催化活性的多相光催化材料奠定了基礎(chǔ),也為太陽(yáng)光下多金屬氧酸鹽催化凈化大規(guī)模的工業(yè)污水提供了基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù).通過(guò)對(duì)ZrO<,2-x>N<,x>納米材料可見(jiàn)光催化降解染料活性藍(lán)5(RB5)水溶液反應(yīng)的研究,我們考察了N原子的摻雜對(duì)ZrO<,2>可見(jiàn)光催化活性的影響.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明

4、:與ZrO<,2>相比,擴(kuò)展了激發(fā)波長(zhǎng)的ZrO<,2-x>N<,x>納米材料具有較高的可見(jiàn)光催化活性,能使RB5在可見(jiàn)光輔照下降解并完全礦化.將微孔材料H<,3>PW<,12>O<,4>0/ZrO<,2>用于催化合成碳酸二甲酯(DMC),探究反應(yīng)溫度、壓力、催化劑用量和甲醇的濃度對(duì)產(chǎn)物形成的影響,選擇符合清潔化工要求的最佳工藝條件,使溫和條件下由甲醇和CO<,2>高選擇性直接合成DMC成為可能.有關(guān)反應(yīng)機(jī)理的研究表明:H<,3>PW<,