二氧化碳加氫合成二甲醚催化劑的制備及性能研究.pdf

1、本文主要研究了二氧化碳加氫合成二甲醚催化劑的制備及性能。使用碳酸鈉作為沉淀劑的共沉淀法在不同的工藝條件下制備了鋯摻雜的二氧化碳加氫合成二甲醚的催化劑。在WFSM-3060型催化劑評(píng)價(jià)裝置中對(duì)不同工藝條件下制備的催化劑進(jìn)行了催化性能的測(cè)試和評(píng)價(jià)，篩選出了最優(yōu)的制備工藝條件。并利用X-射線衍射(XRD)、比表面積測(cè)試(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)和熱重分析(TG)等技術(shù)對(duì)各種工藝條件制取的催化劑進(jìn)行了表征，研究了催化劑性能與結(jié)構(gòu)及成分

2、的關(guān)系。主要的工作如下:
　　(1)制備了不同Cu/Zn摩爾比、不同焙燒溫度、不同沉淀劑的Cu-Zn-Al/HZSM-5催化劑，通過正交試驗(yàn)對(duì)焙燒溫度、Cu/Zn摩爾比、沉淀劑種類進(jìn)行試驗(yàn)，篩選出在350℃，Cu/Zn摩爾比為2∶1，碳酸鈉為沉淀劑時(shí)，二甲醚的收率最高。在正交試驗(yàn)的基礎(chǔ)上還使用單因素試驗(yàn)分別對(duì)Cu/Zn比例以及焙燒溫度對(duì)催化劑催化性能的影響進(jìn)行了進(jìn)一步的研究，最終得出了最優(yōu)的制備工藝條件。最后在最優(yōu)的工藝條件下制取

3、了催化劑并進(jìn)行了不同量的ZrO2摻雜，得出了最佳的ZrO2摻雜量。發(fā)現(xiàn)在最佳工藝條件下制備的鋯摻雜的Cu-Zn-Al/HZSM-5催化劑與傳統(tǒng)的催化劑比較對(duì)二氧化碳加氫合成二甲醚具有更高的二氧化碳轉(zhuǎn)化率以及二甲醚的收率反而有所降低。通過XRD、BET及SEM分析發(fā)現(xiàn)ZrO2的摻入使得催化劑中各衍射峰的強(qiáng)度增加，峰形變得更加尖銳。堆積程度增加，比表面積有一定程度的降低。
　　(2)為了制備高選擇性的二氧化碳加氫合成二甲醚催化劑，選擇

4、使用不同Cu/Mn摩爾比、不同焙燒溫度作為催化劑制備的工藝優(yōu)化項(xiàng)目。探索了不同Cu/Mn及不同焙燒溫度所制備的Cu-Mn-Al/HZSM-5催化劑在催化CO2加氫制取DME時(shí)對(duì)催化性能的影響。使用單因素試驗(yàn)得出了最佳的Cu/Mn摩爾比和最佳的焙燒溫度。在最佳工藝條件下對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行ZrO2的摻雜，探究摻雜前后及量對(duì)該催化劑催化性能的影響，成功得出了最佳的ZrO2的摻雜量。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)該鋯摻雜的Cu-Mn-Al/HZSM-5催化