非均相釕催化劑催化二氧化碳加氫合成甲酸的研究.pdf

1、隨著社會經濟的發(fā)展,許多工業(yè)過程中大量二氧化碳(CO2)的產生引起的溫室效應給人類的生存環(huán)境帶來嚴重的負面影響。甲酸是一種重要的有機化工原料,其傳統(tǒng)的生產方法能耗大,污染環(huán)境。由CO2加氫直接合成甲酸是一個原子經濟性反應,符合當代綠色化學發(fā)展趨勢。因此,開發(fā)以CO2為原料清潔的合成甲酸具有重大的經濟和環(huán)境意義。
　　 本文主要研究非均相羥基釕催化劑催化CO2加氫合成甲酸的工藝,對負載型羥基釕催化劑所使用的載體、Ru的負載量、催化

2、劑制備溶液的pH值以及滴定劑等因素對CO2加氫合成甲酸的影響進行了考察。研究結果表明,以γ-Al2O3為載體、Ru負載量為2.0wt％、以氨水作為滴定劑調變催化劑制備溶液的pH為12.8時所制得的負載型羥基釕Ru／γ-Al2O3催化劑具有優(yōu)良的催化性能。當反應溫度為80℃,攪拌速率為300 r／min,反應物H2的壓力為5.0 MPa,反應體系總壓力為13.5 MPa時,甲酸的轉化數(shù)可達139 mol／h·molRu。
　　 采

3、用FT-IR、XRD、XPS及TEM等表征手段對負載型釕催化劑的物化性質進行了研究。FT-IR和XPS測試結果表明,催化劑載體表面存在的羥基對于該催化劑的活性起著重要作用。載體表面存在的大量羥基與釕物種發(fā)生相互作用而形成的羥基釕物種是該催化劑的初始活性物種。XRD和TEM結果表明,高度分散的羥基釕物種有利于CO2加氫合成甲酸的進行。較高的釕負載量或催化劑制備溶液pH值會使催化劑表面形成部分晶體RuO2,進而引起催化劑活性的下降。此外,根