高效抗積炭鈣鈦礦負載Ni催化劑用于甲烷重整制氫.pdf

1、甲烷重整反應可充分利用天然氣資源，緩解溫室效應，同時能產生高效、潔凈的二次能源氫氣，因而受到世界各國研究學者的廣泛關注。鎳基催化劑活性相對較高，且價格低廉、資源豐富，是理想的甲烷重整催化劑。但是鎳基催化劑存在活性組分容易燒結聚集，高溫反應條件下積炭嚴重等缺點，導致催化劑中毒失活。鎳基催化劑需要解決的核心問題是，如何提高Ni0活性組分的分散度以及如何阻止Ni晶粒在高溫重整反應中聚集。本文從理解甲烷重整制氫機理入手，深入研究了Ni活性組分與

2、載體的相互作用、催化劑結構、以及如何有效控制Ni晶粒尺寸等方面出發(fā)，設計合成了幾種高效抗積炭重整催化劑。
　　1、采用甘氨酸燃燒法(GNC)、溶膠凝膠法(SG)、共沉淀法(CP)設計合成了三種LaFeO3載體；負載Ni活性組分后結合DBD等離子體技術處理得到催化劑用于甲烷水蒸氣重整反應。研究結果表明，GNC和SG法比CP法制備的催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性。雖然使用CP法制備的催化劑載體比表面積最大，但是負載Ni后催化劑活性最差且最

3、不穩(wěn)定；使用SG法制備催化劑載體比表面積最小，綜合催化活性和催化穩(wěn)定性兩者因素，其催化性能最佳。經過DBD等離子處理后，H2-TPR結果表明，催化劑活性中心 Ni與 LaFeO3載體相互作用增強，從而使活性金屬Ni0在載體表面的分散度增強。SEM和TGA-DSC結果證實，使用等離子處理能有效抑制Ni/LaFeO3-CP-P催化劑表面積炭生成。
　　2、研究了LaNiO3@SiO2核殼型催化劑用于甲烷干氣重整反應。以水熱法制備立方形