氣體水合物相變過(guò)程微觀結(jié)構(gòu)演變及對(duì)宏觀物性影響.pdf

1、天然氣水合物（也稱可燃冰）因其資源儲(chǔ)量巨大、清潔、能量密度高，逐漸成為一種潛力巨大的替代能源形式。實(shí)現(xiàn)天然氣水合物資源的安全、高效利用將對(duì)緩解能源緊張、優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、保障能源安全意義重大。天然狀態(tài)下，水合物資源的開(kāi)采是多孔介質(zhì)中伴隨相變的傳熱、氣水滲流、多場(chǎng)多因素耦合的復(fù)雜過(guò)程，探明孔隙尺度氣體水合物賦存結(jié)構(gòu)形態(tài)，解析水合物相變過(guò)程微觀結(jié)構(gòu)演變規(guī)律，闡明水合物微觀形態(tài)對(duì)宏觀物性的影響機(jī)制，將對(duì)水合物資源的高效開(kāi)發(fā)與利用具有重要的指導(dǎo)意義

2、。
　　本文重點(diǎn)圍繞以上科學(xué)問(wèn)題，基于微焦點(diǎn)X射線CT以及同步加速器輻射CT技術(shù)，借助“階段啟?！睂?shí)驗(yàn)方法，首次獲取了百納米尺度氣體水合物原位生成、分解過(guò)程微觀結(jié)構(gòu)時(shí)變特性，捕捉并跟蹤了水合物界面反應(yīng)全歷程特征，闡明了孔隙尺度氣體水合物相變機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，水合物優(yōu)先在氣-水界面生成并向水相生長(zhǎng)，其與基質(zhì)表面并無(wú)直接接觸，其間存在自由水層，厚度最低可達(dá)1μm左右。氣體水合物的原位分解則優(yōu)先在氣-水合物界面進(jìn)行，靠近基質(zhì)表面的水合物幾

3、乎不參與分解反應(yīng)。分解產(chǎn)水逐漸在分解界面累積并隔絕了水合物表面與氣相的接觸，分解產(chǎn)氣在水中較低的溶解度和擴(kuò)散系數(shù)，極大程度上限制了氣體分子向氣相的擴(kuò)散，分解速率隨自由水層不斷加厚而降低。研究發(fā)現(xiàn)了自由水層中氣體濃度梯度分布，并提出了氣體在水中過(guò)飽和的亞穩(wěn)態(tài)富集形態(tài)，進(jìn)而揭示了擴(kuò)散傳質(zhì)控制的氣體水合物原位分解微觀控制機(jī)理。
　　通過(guò)結(jié)合微觀結(jié)構(gòu)可視、孔隙網(wǎng)絡(luò)模型、點(diǎn)熱源導(dǎo)熱系數(shù)測(cè)量等多尺度研究手段，探究了水合物微觀結(jié)構(gòu)形態(tài)對(duì)含水合物

4、巖心導(dǎo)熱、滲透、力學(xué)等宏觀物性的影響機(jī)制。研究獲得了不同組分比例、組分成分以及組分屬性條件下的體系有效導(dǎo)熱系數(shù)變化規(guī)律，并提出了適用于甲烷水合物體系的有效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)混合模型，且對(duì)文獻(xiàn)值進(jìn)行了準(zhǔn)確預(yù)測(cè);結(jié)合原位分解微觀形態(tài)，解析了分解進(jìn)程含水合物多孔介質(zhì)絕對(duì)、相對(duì)滲透率變化規(guī)律;發(fā)現(xiàn)了水合物分解過(guò)程產(chǎn)生的“楔形團(tuán)簇”對(duì)固體基質(zhì)滾動(dòng)和剪切運(yùn)動(dòng)的限制作用。以上研究旨在為天然狀態(tài)下孔隙尺度水合物相變機(jī)理及其對(duì)宏觀物性的影響機(jī)制提供理論基礎(chǔ)，以