二硫化鉬及二氧化鈦基納米復合材料構效關系的理論研究.pdf

1、近年來，二硫化鉬及二氧化鈦基納米復合材料因其能夠有效利用太陽光，在吸收和轉(zhuǎn)化的過程中，能夠產(chǎn)生清潔能源，并且無二次污染，所以成為了現(xiàn)今一種有效、綠色的能源材料，為解決能源問題和環(huán)境污染等問題提供了一種非常有效的解決方式。本文以密度泛函理論計算為主要研究的方法，以半導體材料MoS2以及TiO2基納米復合材料為主要的研究對象，對以MoS2-CdS異質(zhì)結(jié)為背景的的光催化劑的活化性能，TiO2-CdS復合的異質(zhì)結(jié)為背景的光電轉(zhuǎn)換材料的電子結(jié)構性

2、能，以及MoS2-Pt取代金屬Pt的催化劑的機理和性能作系統(tǒng)地研究和論述。主要工作結(jié)論如下:
　　(1)通過密度泛函理論DFT和雜化的密度泛函HSE06計算并研究了MoS2-CdS異質(zhì)結(jié)材料的光催化活性。在MoS2-CdS異質(zhì)結(jié)材料中，MoS2作為光敏劑，可以很容易地產(chǎn)生電子-空穴對，并且電子-空穴對可以在雜質(zhì)中有效分離。發(fā)生在可見光照射下，電子可以從MoS2注入CdS。我們的研究結(jié)果表明，MoS2-CdS的能隙為2.11 eV，

3、在光照射下，異質(zhì)結(jié)的電子能夠?qū)崿F(xiàn)從價帶最大值處(VBM)到導帶最小值處(CBM)的轉(zhuǎn)移。另外，MoS2-CdS異質(zhì)結(jié)比單層CdS在可見光區(qū)域有更多的光吸收量。我們提出MoS2與CdS復合得到的異質(zhì)結(jié)擁有杰出的催化性能。
　　(2)我們采取密度泛函理論(DFT)以及HSE06雜化的密度泛函計算并且研究TiO2-CdS異質(zhì)結(jié)的電子性能，其中包括對于能帶，態(tài)密度，有效質(zhì)量（即可判斷載流子的密度）以及光吸收特性的研究。從我們的計算和探究表

4、明，TiO2-CdS異質(zhì)結(jié)顯示出了很優(yōu)良的金屬特征。此外，TiO2-CdS異質(zhì)結(jié)材料在可見光區(qū)域有更多的光吸收量相比于TiO2材料。我們提出這種TiO2-CdS異質(zhì)結(jié)材料是一種新型的基于TiO2的光電轉(zhuǎn)換材料。我們的這項計算機模擬研究也為以后在異質(zhì)結(jié)在光電轉(zhuǎn)換的電子催化性能中的應用提供了一部分理論研究的基礎。
　　(3)氫析反應(HER)是電催化中的一個基本過程，并且在通過水分解產(chǎn)生氫的能量轉(zhuǎn)化中起了非常重要的作用。同時析氫反應是

5、水的電解和用于氫氣生產(chǎn)的光電化學水分解中的必要反應。為了找出能夠替代金屬鉑的一種優(yōu)良的催化劑，我們選擇MoS2，搭建四層MoS2在方向為(100)的切割面并且進行金屬鉑原子的摻雜，構建了一個MoS2(100)負載鉑結(jié)構的材料。本文運用DFT嘗試對MoS2(100)-Pt替代金屬鉑作析氫反應并進行研究。通過對MoS2(100)-Pt材料的表面以及吸附能的計算和研究，發(fā)現(xiàn)MoS2(100)-Pt材料中能量有利的Volmer-Heyrovsk