電-聲相互作用對聚合物鏈中載流子瞬態(tài)輸運性質(zhì)的影響.pdf

1、與量子耗散密切相關(guān)的開放量子系統(tǒng)中的電輸運問題一直是科研人員關(guān)注的焦點。在開放量子系統(tǒng)中，若中間傳輸層采用有機材料，電-聲相互作用對于體系中載流子輸運性質(zhì)有著重要的影響。為了得到有機聚合物器件的實時輸運性質(zhì)，并且充分考慮有機材料中強的電-聲耦合，本文采用基于格林函數(shù)的hierarchical equations of motion(HEOM)與非絕熱分子動力學(xué)相結(jié)合的方法，詳細(xì)討論了共軛聚合物系統(tǒng)中元激發(fā)動力學(xué)以及載流子瞬態(tài)輸運過程。<

2、br>　　對于中間體系電子部分哈密頓我們采用緊束縛的Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型來描述，源電極和漏電極則采用無相互作用的費米子庫來描述。通過基于格林函數(shù)的HEOM方法可以得到描述體系電子部分的密度矩陣和一階伴隨密度矩陣的微分方程組;對品格部分采用的是經(jīng)典處理，其滿足牛頓運動方程。利用Runge-Kutta方法對整個系統(tǒng)演化進(jìn)行數(shù)值模擬。我們首先運用HEOM方法研究了開放量子系統(tǒng)中不同強度電-聲耦合下體系載流子的

3、輸運性質(zhì)。計算結(jié)果表明:偏壓較小時，電-聲相互作用阻礙體系中載流子輸運，但隨著偏壓的增加，電-聲耦合反而促進(jìn)載流子輸運。這是由于偏壓的增加使得電極中的載流子能夠注入到體系中，電-聲耦合作用下，誘導(dǎo)晶格發(fā)生畸變，導(dǎo)致激子態(tài)的形成，激子態(tài)的出現(xiàn)促進(jìn)了載流子輸運。并且電-聲相互作用越大，晶格弛豫能力越強，能級越向帶隙中心偏移，使得偏壓窗內(nèi)部的態(tài)越多，電流越大。另外我們還研究了中間體系尺寸效應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)，隨著中間體系長度的增加，能級分布變密，

4、在相同的偏壓下，相對于小尺寸體系更容易形成新的激子態(tài)，新激子態(tài)的出現(xiàn)會促進(jìn)電流的再次增加。另外，當(dāng)體系與電極的耦合減弱時，電-聲相互作用越強，I-V曲線中出現(xiàn)的電流平臺越明顯。這是因為體系與電極耦合減小時，會使得體系中能級展寬越小，并且電-聲耦合越大，晶格弛豫能力越強，所以出現(xiàn)的階梯狀平臺越明顯。
　　我們還模擬了Sweep偏壓下，系統(tǒng)的動力學(xué)輸運行為。計算發(fā)現(xiàn):當(dāng)偏壓以遞增的形式加入，增加到最大值后再遞減，體系伏-安特性曲線中，

5、電流會出現(xiàn)回滯現(xiàn)象。這是由于有機聚合物中存在較強的電-聲相互作用，運動的電子和空穴會誘導(dǎo)晶格發(fā)生畸變，畸變的晶格會產(chǎn)生一個局域的勢場，電子和空穴會束縛到這個勢場中形成激子態(tài)。由于這種“自陷”效應(yīng)的存在，當(dāng)偏壓逐漸遞增時，體系會形成激子態(tài);當(dāng)偏壓增加到最大值再逐漸遞減時，體系的激子態(tài)會湮滅。并且激子態(tài)形成的偏壓值和激子態(tài)湮滅的偏壓值不同，進(jìn)而導(dǎo)致電流會出現(xiàn)回滯效應(yīng)。我們進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn):當(dāng)中間體系尺寸增加時，在一定的偏壓范圍內(nèi)，電流的回滯效