二維模型鏈的玻璃動力學.pdf

1、高分子鏈動力學是軟凝聚態(tài)物理領域近年來的研究熱點之一。前人的研究工作主要集中在三維情況下高分子鏈的行為。在二維體系中，由于鏈間的拓撲相互作用與三維體系的情況不同，二維體系下鏈會表現(xiàn)出與三維體系不同的物理現(xiàn)象，但這部分工作還鮮有人涉及，本文利用分子動力學模擬和顆粒實驗研究二維鏈的玻璃化轉(zhuǎn)變。
　　在本文中，首先我們利用分子動力學模擬的方法，研究了二維模型鏈玻璃化轉(zhuǎn)變過程中的動力學行為。通過改變鏈堆積分數(shù)，使體系從液態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)椴ＡB(tài)。我

2、們發(fā)現(xiàn)，隨著堆積分數(shù)的增加，體系的均方位移逐漸變小并出現(xiàn)平臺期，中間自散射函數(shù)的衰減逐漸變慢，弛豫時間在接近模耦合理論預測的玻璃化轉(zhuǎn)變點時迅速增大并發(fā)散。這說明堆積分數(shù)的增加使鏈的運動受到了抑制，動力學變緩。同時，表征體系動力學不均勻性和協(xié)同重排的非高斯參數(shù)和四點密度關聯(lián)函數(shù)的峰值均逐漸增大，說明體系趨近玻璃化轉(zhuǎn)變點的過程中，其動力學不均勻性逐漸變強，并且參與協(xié)同重排的粒子數(shù)目增多。最后，我們系統(tǒng)分析了體系中的快速粒子分布，發(fā)現(xiàn)體系的動

3、力學不均勻性與鏈的連接性相關性較弱，這與前人三維體系的結果一致。
　　然后，結合分子動力學模擬研究，我們又在實驗上利用氣流化床裝置，初步探索了二維顆粒鏈的動力學行為。通過計算鏈的均方末端距，發(fā)現(xiàn)其分布符合理想自避隨機行走鏈的標度律，確保了模型體系的正確性。通過增加體系的堆積分數(shù)，發(fā)現(xiàn)鏈的運動變緩，弛豫時間在靠近模耦合理論預測的玻璃化轉(zhuǎn)變點時急劇增加并發(fā)散。進一步，四點密度關聯(lián)函數(shù)的結果表明，體系的協(xié)同重排隨著玻璃化轉(zhuǎn)變的進行逐漸變