低維納米系統(tǒng)電子輸運性質的理論研究.pdf

1、傳統(tǒng)電子器件的微型化引起人們對納米與分子電子器件研究的廣泛關注，在實驗和理論兩方面都已開展了大量的研究工作。許多低維納米系統(tǒng)諸如有機分子、納米管、富勒烯、石墨烯、單分子磁體等可以表現(xiàn)出一些類似微尺度電子器件的功能特性，如場效應晶體管特性、分子開關、負微分電阻特性、自旋過濾器或自旋閥等。
　　本論文采用非平衡格林函數(shù)與密度泛函理論相結合的方法研究了一些低維納米系統(tǒng)的電子輸運性質，這些系統(tǒng)分別包括有機共軛分子、單分子磁體，以及有缺陷、

2、邊緣有突起結構或摻雜的石墨烯納米帶結構。本論文主要由以下幾部分組成:
　　在第一章中，我們簡要介紹了納米與分子電子學的研究背景。在對納米與分子電子學的產(chǎn)生及近年來的研究近況作簡要回顧之后，著重介紹了幾個推動納米與分子電子學快速發(fā)展的實驗技術及與之相關的研究成果。然后介紹了在理論計算與模擬方面的研究進展情況。最后簡單介紹了本論文的主要研究內容。
　　在第二章中，我們介紹了本論文采用的理論計算方法。首先介紹了研究量子輸運問題時所

3、基于的Landauer-Büttiker理論輸運圖像。然后介紹了計算電子輸運問題時常采用的非平衡格林函數(shù)方法，以及在研究納米與分子體系的幾何和電子結構時采用的密度泛函理論方法。最后介紹了本論文中所采用的基于非平衡格林函數(shù)與密度泛函理論相結合的第一性原理計算方法。
　　在第三章中，我們研究了由卟啉和苯環(huán)組成的一系列有機共軛分子的電子輸運性質。分別討論了這些有機分子在具有不同內部構型及官能團取代時對其電子輸運性質的調控。計算結果表明當

4、改變分子內部結構由共面構型到垂直構型時可實現(xiàn)電路由“開”到“關”的狀態(tài)，且開/關比率較大。當發(fā)生氨基(-NH2)或硝基(-NO2)取代時，可明顯提高開/關比率。由卟啉和兩個苯環(huán)組成的復合物通過調控分子內部結構可表現(xiàn)出更多樣有趣的開關效應。據(jù)本章的研究結果可以建議:由諸如此類的π共軛分子組成的分子線通?？梢员憩F(xiàn)出開關功能，通過在分子上增加官能團的方法可以靈活調控開關效率。
　　在第四章中，我們研究了單分子磁體Mn(dmit)2的電子

5、自旋輸運性質。分別討論了兩端的dmit分別處于共面和垂直構型時的電子結構以及通過分子結的自旋電流極化現(xiàn)象和自旋閥功能特性。通過其共面構型的電流表現(xiàn)出較明顯的自旋極化現(xiàn)象，極化率高達82％。然而對于其垂直構型，此時通過分子結的電流會受到強烈的阻礙，導致電路助于不導通狀態(tài)。這些結果表明Mn(dmit)2單分子磁體可以作為自旋過濾器或自旋閥的候選材料。
　　在第五章中，我們研究了具有兩種三角形缺陷結構的Zigzag類型的石墨烯納米帶(Z

6、GNRs)的電子輸運性質。結果表明具有向上三角形缺陷結構的ZGNRs可以具有比完美的ZGNRs更大的電流，這主要是由于這種缺陷結構導致了對稱性破壞而產(chǎn)生更多電子傳輸通道。然而對于三角形向右的缺陷結構，通過石墨烯納米帶的電流則受到明顯抑制，并且表現(xiàn)出負微分電阻(NDR)特性。這種缺陷設計可以成為一種調控石墨烯納米器件的電子輸運特性的有效方法，并且建議一些三角形向右缺陷的ZGNRs可以作為負微分電阻器件的候選材料。
　　在第六章中，我

7、們研究了邊緣上有三角形突起的ZGNRs的電子輸運性質。結果表明邊緣上的三角形突起會明顯破壞該邊緣態(tài)電子結構，進而調控其電子輸運特性。對于具有偶數(shù)條鏈的ZGNRs來說，當兩邊的兩個三角形突起具有不同相對距離時，能夠顯著地增加或減小納米結的電導，同時還會出現(xiàn)負微分電阻效應。納米結電導的反常增加是歸因于一個新的Z型電子傳輸路徑的產(chǎn)生和納米帶鏡像對稱性的消失。對于奇數(shù)條鏈的ZGNRs來說，邊緣上的三角形突起起到抑制電流的作用，仍然可以保持其線性

8、的I-V曲線特性。這些邊緣改性方法使得基于石墨烯的納米材料可以表現(xiàn)出更豐富的電子輸運現(xiàn)象，預計在將來的納米電子器件設計方面會有所幫助和應用。
　　在第七章中，我們研究了有序摻雜B或N原子的ZGNRs的電子輸運性質。結果表明B或N原子的摻雜可以誘導更多電子傳輸通道，明顯提高其電導。摻雜濃度越高，電流增大幅度越明顯。當摻雜一列B或N原子時，摻雜位置更靠近中央時，電流增大系數(shù)越大。對于摻雜B原子的濃度較低時以及摻雜N原子時，I-V曲線表