納米氟氧化鑭的制備及其乙烷氧化脫氫性能和激光誘導相變的研究.pdf

1、本論文的工作由兩個部分組成。論文的第一部分工作以改善LaOF催化劑的低溫乙烷氧化脫氫(ODHE)制乙烯性能為主要目標，采用添加與不添加H2O2的NH3·H2O-NH4F沉淀法和機械研磨法等制備了系列三方和四方納米LaOF催化劑，利用XRD、XPS、SEM和N2-吸附等實驗技術對相關樣品的物相、表面元素含量、顆粒度和比表面積進行了表征，并對其ODHE制乙烯性能進行了比較考察，結果表明，通過改變原料的La/F比，采用以上三種方法均可分別制得

2、三方和四方納米LaOF，其中添加H2O2的NH3·H2O-NH4F沉淀法制得的三方納米LaOF顆粒最小(20～30nm)，分布也較均勻，在所考察的樣品中具有最佳的低溫ODHE性能，在440℃，GHSV=1.8×105h-1的條件下，其乙烷轉化率和乙烯選擇性分別為50.6％和63.9％。在相同空速下，同法制備的La/F比為1/1.2的LaOF在600℃時的乙烯收率可達43.8％。在采用激光Raman光譜對添加H2O2的NH3·H2O-NH

3、4F沉淀法制備的納米LaOF上氧物種進行原位表征時發(fā)現，325nm激光連續(xù)照射下的三方和四方LaOF在較低溫度(室溫～200℃)下即可發(fā)生晶相的轉變。在此基礎上，論文的第二部分工作采用原位顯微Raman光譜技術，證實了激光照射是導致LaOF晶相轉變的必要條件；轉變的速率與激光功率利樣品的溫度有關，但與被測試樣品所處的氣氛(O2、Ar、H2/Ar和H2)無關；在其他實驗條件不變的情況下降低激光的功率，LaOF晶相轉變的速率隨之下降；隨樣品