Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的制備工藝與性能研究.pdf

1、本論文基于國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目：自生潤(rùn)滑膜（51405278），旨在研究Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的制備工藝（常壓燒結(jié)、氣壓燒結(jié)、熱壓燒結(jié)）、物理性能、力學(xué)性能、摩擦學(xué)性能和耐腐蝕性能。本論文分別利用三種燒結(jié)工藝制備Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷，并對(duì)其進(jìn)行組織觀察與性能分析，以論證和優(yōu)化Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的燒結(jié)工藝；重點(diǎn)考察熱壓燒結(jié)（納米級(jí)、微米級(jí)） Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的摩擦學(xué)性能和耐腐蝕性能。其中，系統(tǒng)化研究hBN添加相

2、對(duì)Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷性能的綜合影響，并深入研究了其影響機(jī)理；綜合性地剖析 Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷制備工藝—微觀組織—性能三者之間的關(guān)聯(lián)性，以明確不同制備工藝的燒結(jié)機(jī)理及其對(duì)結(jié)構(gòu)致密化的影響。此外，本論文利用銷-盤式MMW-1摩擦磨損試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷分別與軸承鋼（GCr15）和不銹鋼0Cr18Ni9Ti（ASS）配副的摩擦學(xué)試驗(yàn)；利用靜態(tài)浸入式腐蝕的方式進(jìn)行Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷在不同腐蝕環(huán)境（強(qiáng)酸和冰

3、晶石熔鹽）下的腐蝕試驗(yàn)。與此同時(shí)，本論文借助X射線衍射（XRD）、電子能譜分析（EDS）、掃描電子顯微鏡（SEM）、激光掃描顯微鏡（LSM）等手段對(duì)陶瓷試樣的物相和形貌進(jìn)行分析與觀察。研究結(jié)果表明：
　?。?）常壓燒結(jié)工藝（燒結(jié)溫度為1450℃）制備的Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷都未發(fā)生α-Si3N4到β-Si3N4的相變，質(zhì)地疏松，力學(xué)性能劣化。氣壓燒結(jié)工藝（燒結(jié)溫度為1800℃，N2保護(hù)）制備的Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷主要由β

4、-Si3N4和 hBN組成，相對(duì)于常壓燒結(jié)其物理力學(xué)性能有一定的提高。其中， Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷致密程度提高顯著。特別地，Si3N4的氣孔率達(dá)到0.32，彎曲強(qiáng)度和維氏硬度分別達(dá)到467MPa和13.6GPa。與此同時(shí)，Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的力學(xué)性能隨hBN增加而下降。
　?。?）熱壓燒結(jié)工藝（燒結(jié)溫度為1800℃，N2保護(hù)，壓力為30MPa）制備的微米Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的力學(xué)性能和摩擦性能都顯著提高。其中，

5、力學(xué)性能隨著hBN的增加而逐漸下降。特別地，當(dāng)hBN為30％時(shí)陶瓷的力學(xué)性能達(dá)到最低，但與氣壓燒結(jié)Si3N4陶瓷的力學(xué)性能持平。在干摩擦（轉(zhuǎn)速為500r·min-1，載荷為10N）條件下，Si3N4-20%hBN與GCr15配副的摩擦因數(shù)低至0.36，銷的磨損率處于10-8mm3·N-1m-1數(shù)量級(jí)上；Si3N4-30%hBN與ASS配副摩擦因數(shù)低至0.23，銷的磨損率處于10-11mm3·N-1m-1數(shù)量級(jí)上。
　　（3）熱壓燒

6、結(jié)工藝制備的納米Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的物理力學(xué)性能和摩擦性能相對(duì)微米 Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的略有提高。其中，Si3N4陶瓷的密度、彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性等物理力學(xué)性能分別提高至3.2g·cm-3、818MPa和7.36MPa·m1/2。除 Si3N4陶瓷以外，Si3N4-5%hBN，Si3N4-10%hBN，Si3N4-20%hBN和Si3N4-30%hBN復(fù)相陶瓷的物理力學(xué)性能與對(duì)應(yīng)微米Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的物理力學(xué)性能

7、基本持平。此外，Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷的力學(xué)性能隨hBN的增加逐漸下降。在干摩擦條件下，Si3N4-20%hBN與GCr15副的摩擦因數(shù)低至0.31，銷的磨損率處于10-8mm3·N-1m-1數(shù)量級(jí)上；Si3N4-30%hBN與 ASS副的摩擦因數(shù)低至0.28，銷的磨損率處于10-11mm3·N-1m-1數(shù)量級(jí)上。這其中的原因在于摩擦表面形成了含有固體潤(rùn)滑劑 hBN的光滑平整薄層，從而起到減摩和潤(rùn)滑作用。在腐蝕試驗(yàn)中，氫氟酸和冰晶石

8、熔鹽對(duì)試樣的腐蝕較為嚴(yán)重。這其中的原因在于Si3N4與腐蝕介質(zhì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)而使Si3N4損失。此外，若陶瓷致密程度越高，以及陶瓷中hBN分布越均勻，就越能夠降低或阻隔陶瓷與腐蝕介質(zhì)的接觸，從而減緩腐蝕進(jìn)程。
　　（4）熱壓燒結(jié)工藝制備的Si3N4-hBN復(fù)相陶瓷具有較高的物理力學(xué)性能。這其中的原因在于 SiO2與燒結(jié)助劑（Y2O3和 Al2O3）反應(yīng)形成足量的Y-Al-Si-O共熔液相，使傳質(zhì)過程順利進(jìn)行。同時(shí)，熱壓燒結(jié)中的壓力能

9、夠極大地加快溶解-沉淀進(jìn)程，使坯體中的孔洞被有效填充，從而顯著提高其致密度和力學(xué)性能。另外，隨著 hBN含量的增加，陶瓷的微觀形貌從平整致密轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷啥嗫?。總之，陶瓷的物理力學(xué)性能由于液相燒結(jié)而顯著提高，卻隨hBN含量的增加而下降。
　?。?）陶瓷的致密程度由燒結(jié)中物質(zhì)（原子、空位等）傳遞過程進(jìn)行的程度決定。本論文中三種燒結(jié)工藝雖都發(fā)生液相燒結(jié)，但其進(jìn)行程度的高低不同。其中，常壓燒結(jié)進(jìn)行程度為最低，氣壓燒結(jié)居中，熱壓燒結(jié)為最高，故