微納分等級UTG-Ag復合物的制備及性能研究.pdf

1、納米TiO2半導體材料具有無毒、環(huán)境友好性、高化學穩(wěn)定性、高熱穩(wěn)定性及價格低廉等優(yōu)勢，使其在光催化降解有機污染物、鋰離子電池、光分解水制氫、染料敏化太陽能電池以及鈣鈦礦太陽能電池等領域受到廣泛的關注。但是TiO2自身的缺點也極大地限制了其應用，如:寬的禁帶寬度（銳鈦礦型，3.2eV）致使TiO2只能吸收只占太陽能光譜能量5％的紫外光，而在可見光區(qū)幾乎沒有吸收，導致材料對太陽光的利用率低下;以光生電子-空穴對易復合的特點減少了有效光生電子

2、，空穴的數(shù)目，進一步導致材料的量子效率低下。因此，改性TiO2以提高材料性能很有必要。在以往的研究中，研究者主要從晶型調控、離子摻雜、半導體復合、染料敏化、形貌調控以及貴金屬負載等方法改性TiO2，并取得了不錯的效果。本文將結合形貌調控、材料復合以及貴金屬負載等方法改性TiO2，提高其對可見光的吸收及抑制光生電子-空穴對的復合。文章中，以鈦酸正四丁酯(TBT)、四氯化鈦(TiC14)為鈦源，以氧化石墨烯(GO)和硝酸銀為原料，結合溶劑熱

3、法和水熱法，制備出三維海膽型TiO2/還原石墨烯(UTG)復合物和三維海膽型TiO2/還原石墨烯/Ag(UTG-Ag)復合物，并對材料的形貌、晶型結構、成份、光學性能以及光催化降解能力進行了研究分析。主要結果如下:
　　(1)以TBT和TiCl4為鈦源，通過溶劑熱法制備出由一維納米棒組裝成的三維海膽型TiO2(UT)納米材料，再以此材料及GO為原料，采用水熱法制備出含有還原石墨烯(RGO)不同質量分數(shù)的UTG復合物(0wt％,2.

4、5wt％，5wt.％，7.5wt.％，10wt.％）。探究了不同水熱反應溫度及時間對UTG復合物形貌的影響，SEM分析表明過高的水熱反應溫度及過久的反應時間會破壞UTG微球海膽型的形貌，在150℃、6小時的水熱反應條件下，制備的UTG復合物擁有良好的海膽型形貌;XD、TEM分析表明UTG復合物中的TiO2為金紅石結構;紅外光譜、拉曼光譜及XPS分析表明GO在水熱反應后被還原為RGO;紅外光譜及XPS表明RGO與UT之間形成了Ti-O-C

5、鍵，UT與RGO通過Ti-O-C鍵復合在一起;紫外-可見光漫反射光譜表明，UTG復合物的光吸收邊緣紅移到430nm左右且在可見光區(qū)有很強的光吸收;對RhB的光催化降解實驗表明，與RGO復合能極大地提高UT的光催化降解能力，其中RGO質量分數(shù)為5％時，性能最優(yōu)，其在3小時暗處理及3小時光照射后，對羅丹明B的降解率達到98.7％。
　　(2)以制備好的適量UT粉末、GO及AgNO3為前驅物，通過水熱法制備出含有納米Ag不同摩爾分數(shù)的U

6、TG-Ag復合物(Ag/Ti原子摩爾比為0％，3％，5％，7％，9％)。SEM和TEM分析表明，在150℃、6小時的水熱反應條件下制備的UTG-Ag具有完整的三維海膽型形貌。XRD和TEM表明UTG-Ag復合物中的TiO2為金紅石型，紅外光譜、拉曼光譜及XPS分析表明GO在水熱反應后被還原為RGO，RGO與UT之間形成了Ti-O-C鍵，UTG-Ag復合物中RGO與UT通過Ti-O-C鍵復合在一起，TEM顯著表明Ag納米顆粒負載在微球表面