霍加拉特催化劑上乙烯催化燃燒動力學(xué)的研究.pdf

1、通過催化燃燒的方法,對大乙烯聯(lián)合企業(yè)的乙烯氧化生產(chǎn)環(huán)氧乙烷裝置排放的二氧化碳尾氣進(jìn)行凈化,可以回收食品級的二氧化碳。本課題對本實驗室制備的高活性霍加拉特催化劑-CuMn復(fù)合氧化物催化劑上的二氧化碳?xì)饬髦形⒘恳蚁┩耆紵膭恿W(xué)進(jìn)行了考察,同時對乙烯催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行深入了的分析。本文還對工業(yè)粒度的催化劑進(jìn)行了側(cè)線分析,為該催化劑的工業(yè)應(yīng)用提供了數(shù)據(jù)和計算基礎(chǔ)。
　　進(jìn)行了銅錳復(fù)合氧化物催化劑的放大制備。用工業(yè)級原料,按實驗室確

2、定的制備步驟,在2000L反應(yīng)釜中進(jìn)行了催化劑的共沉淀制備,得到中試量級的催化燃燒催化劑,并對其進(jìn)行擠條成型。在實驗室進(jìn)行了活性試驗以及XRD和BET等表征,結(jié)果表明中試樣品與小試樣品在活性上沒有明顯變化,催化劑組成和比表面積等符合預(yù)期。這說明中試工藝的條件是適用的。
　　采用中試樣品進(jìn)行了催化劑本征動力學(xué)研究。在排除內(nèi)外擴(kuò)散影響的前提下,獲得了本征動力學(xué)反應(yīng)數(shù)據(jù),通過單純形法進(jìn)行數(shù)據(jù)回歸分析,比較了Powerratelaw、La

3、ngmuir-Hinshelwood、Eley-Rideal以及Mars-vanKrevelen等反應(yīng)動力學(xué)模型。進(jìn)行了模型的優(yōu)化篩選,表明Mars-vanKrevelen模型符合我們獲得的實測動力學(xué)數(shù)據(jù),適用于微量乙烯催化燃燒的動力學(xué)描述。結(jié)合催化劑的原位紅外表征,進(jìn)行了催化反應(yīng)機(jī)理的討論。
　　在工業(yè)側(cè)線上進(jìn)行了催化劑的中試以及反應(yīng)條件優(yōu)化的研究。在工業(yè)側(cè)線上測試了催化劑的活性和穩(wěn)定性,獲得了催化劑工業(yè)粒度的中試活性數(shù)據(jù)。結(jié)合