2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、苯甲醛和苯甲酸是有機(jī)合成工業(yè)中的重要中間體及聚合物單體,廣泛而大量地應(yīng)用于合成材料、表面活性劑、染料和其他精細(xì)化工產(chǎn)品行業(yè),在國民經(jīng)濟(jì)中作用巨大。目前,苯甲醛和苯甲酸主要通過甲苯液相空氣催化氧化法制得,該工藝具有環(huán)境友好,反應(yīng)條件溫和,收率高,安全性好等優(yōu)點(diǎn)。本文以純甲苯為原料,苯甲酸為引發(fā)劑,采用攪拌釜反應(yīng)器,在消除傳質(zhì)對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)影響的前提下,系統(tǒng)的研究了乙酰丙酮鈷(Ⅱ)和異辛酸鈷、異辛酸錳、異辛酸鋯混合物兩類催化劑對(duì)甲苯液相空氣催

2、化氧化反應(yīng)的的催化性能及規(guī)律,并將其與傳統(tǒng)的環(huán)烷酸鈷、環(huán)烷酸錳、環(huán)烷酸鎳混合物催化劑加以比較。
   首先,本文考察了乙酰丙酮鈷(Ⅱ)的催化性能,探討了反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度及催化劑濃度對(duì)催化體系的影響。發(fā)現(xiàn)隨著反應(yīng)時(shí)間的延長,其深度催化氧化能力有所下降,反應(yīng)前期能促進(jìn)苯甲酸、苯甲酸芐酯生成的深度氧化反應(yīng),后期對(duì)苯甲醇的生成反應(yīng)起主要促進(jìn)作用;乙酰丙酮鈷(Ⅱ)適合在低溫下進(jìn)行氧化反應(yīng),但溫度低時(shí)活性自由基較少,反應(yīng)體系活性時(shí)間短,確

3、定適宜的反應(yīng)溫度為165℃;高催化劑濃度能促進(jìn)苯甲酸的生成,低催化劑濃度則有利于苯甲醛、苯甲醇的生成;增加催化劑濃度并不能加快氧化反應(yīng)速率,只能增加反應(yīng)體系活性時(shí)間。另外,本文還深入研究了該催化劑體系的動(dòng)力學(xué),測(cè)定不同溫度下的動(dòng)力學(xué)曲線后,通過建立反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)的動(dòng)力學(xué)模型,擬合動(dòng)力學(xué)參數(shù),計(jì)算出各物質(zhì)隨時(shí)間的變化曲線,并將其與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)加以對(duì)比。
   其次,本文以異辛酸鈷、異辛酸錳、異辛酸鋯混合物為催化劑,考察了反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、

4、催化劑金屬總含量和鋯濃度對(duì)反應(yīng)過程的影響,確定適宜的反應(yīng)溫度和催化劑金屬總含量分別是165℃和120μg/g(Co:Mn:Zr=11:3:1)。適宜的鋯濃度可以起到很好的協(xié)同催化作用,能加速甲苯的前期氧化反應(yīng)步驟,促進(jìn)苯甲醛的生成,但對(duì)后期生成苯甲酸的氧化反應(yīng)步驟加速效果不如前期明顯。
   最后,本文對(duì)環(huán)烷酸鈷、環(huán)烷酸錳、環(huán)烷酸鎳混合物,異辛酸鈷、異辛酸錳、異辛酸鋯混合物,乙酰丙酮鈷(Ⅱ)三種催化劑的催化性能進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)前兩

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