溶膠-凝膠和脈沖激光沉積法取向薄膜(PST,SBN)的制備和性能研究.pdf

1、本論文主要研究了取向和外延生長(zhǎng)的鈦酸鍶鉛(PST)介電可調(diào)薄膜和鈮酸鍶鋇(SBN)光波導(dǎo)薄膜的制備工藝條件以及相關(guān)的物理性能。在實(shí)驗(yàn)中,主要采用了兩種薄膜制備方法,包括溶膠-凝膠法(Sol-gel)和脈沖激光沉積法(PLD)制備鐵電薄膜材料。用X-ray Diffraction(XRD)、Scanning Electron Microscope(SEM)、Ultraviolet Rays(Uv)、Agilent4294A、Agilent

2、8453阻抗分析儀和棱鏡耦合儀等分析了鈦酸鍶鉛和鈮酸鍶鋇薄膜的微觀結(jié)構(gòu)、介電性能、光學(xué)性能和電光性能。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,研究了薄膜取向和外延生長(zhǎng)的形成原理,探討了薄膜的結(jié)晶規(guī)律,通過控制薄膜的取向和外延生長(zhǎng),改善薄膜的物理性能,為高性能鐵電薄膜在微電子、光電子以及集成光學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。本文的具體研究?jī)?nèi)容及研究結(jié)論如下:
　　 1.溶膠-凝膠法取向鈦酸鍶鉛薄膜的結(jié)構(gòu)和性能研究(1)研究了熱處理?xiàng)l件和Tb摻雜PbTiO3(

3、PTT)緩沖層的引入對(duì)取向鈦酸鍶鉛薄膜晶相形成的影響。在制備取向鈦酸鍶鉛薄膜時(shí),主要受兩方面的影響:一方面,PTT緩沖層的引入,可以使PST薄膜中的激活粒子在自由析晶過程中,受到PTT的誘導(dǎo)層的作用,遷移并調(diào)整到(100)晶面上,使薄膜取向生長(zhǎng);另一方面,不同熱處理溫度會(huì)影響PST薄膜中激活粒子的動(dòng)能,在較高的熱處理溫度可以提供給薄膜中激活粒子更高的能量,使其更加容易克服非取向生長(zhǎng)勢(shì)壘并遷移調(diào)整形成晶相,有助于晶體中晶相的形成和薄膜的取

4、向性提高。在本實(shí)驗(yàn)中,600℃溫度條件下就可以在PTT誘導(dǎo)層上形成晶相完整、取向程度很高的PST薄膜,且薄膜的晶相含量要大于非取向La摻雜和Mg摻雜的PST薄膜。
　　 (2)研究了熱處理?xiàng)l件和PTT緩沖層的引入對(duì)取向鈦酸鍶鉛薄膜介電性能的影響。其中,PTT薄膜與PST薄膜結(jié)構(gòu)相似,可以與PST薄膜很好地匹配,從而減小了PST薄膜與。ITO/玻璃基板之間的應(yīng)力,減少薄膜內(nèi)部缺陷。此外PTT薄膜可以作為誘導(dǎo)層,使得PST薄膜在IT

5、O/玻璃基板上取向生長(zhǎng),薄膜的晶相含量增加且更加完整,薄膜的介電性能也大幅提高。另一方面,較高的熱處理溫度也有助于薄膜介電性能的提高。根據(jù)這些研究結(jié)果,對(duì)600℃溫度條件下取向和非取向的PST薄膜的研究表明,在同樣的外加偏壓范圍內(nèi),取向生長(zhǎng)的PST薄膜比非取向的PST薄膜的介電可調(diào)性顯著提高了85％,介電損耗也減小到了0.08。同時(shí),取向生長(zhǎng)的PST薄膜的最大優(yōu)值(FOM)為14.25,沒有PTT緩沖層的PST薄膜的最大優(yōu)值為7,前者比

6、后者提高了一倍以上。與非取向La摻雜和Mg摻雜的PST薄膜相比,取向PST薄膜的優(yōu)值分別是二者的3～8倍和9～28倍,顯示出更加優(yōu)異的介電可調(diào)性能。
　　 2.脈沖激光沉積法外延鈦酸鍶鉛薄膜的結(jié)構(gòu)和性能研究(1)研究了實(shí)驗(yàn)條件和鎳酸鋰(LNO)緩沖層的引入對(duì)外延鈦酸鍶鉛薄膜晶相形成的影響。實(shí)驗(yàn)表明,在選擇適合的襯底溫度以及氧分壓時(shí),如襯底溫度高于730℃,氧分壓為200mTorr,可以在MgO襯底上得到高擇優(yōu)取向的PST薄膜。隨

7、著襯底溫度的升高,提供給原子的能量也增加,原子具有的較高的活性,在析晶過程中很容易受到基板的誘導(dǎo),遷移調(diào)整到(100)晶面并形核生長(zhǎng),因此薄膜的取向性也越好。在上述薄膜與基板間引入的LNO薄膜兼具底電極的緩沖層的作用,由于LNO緩沖層的品格常數(shù)介于MgO基板與PST薄膜之間,因此起到了減少PST薄膜與MgO基板之間應(yīng)力的作用,使得制備得到的PST薄膜的取向性更好,薄膜更加完整,質(zhì)量更好。
　　 (2)研究了LNO緩沖層的引入對(duì)外

8、延鈦酸鍶鉛薄膜介電性能的影響。引入的LNO薄膜受MgO單晶基板的誘導(dǎo),也為(100)方向取向生長(zhǎng),且兼具導(dǎo)電電極和外延生長(zhǎng)傳遞的功能。此外作為緩沖層,LNO的晶格常數(shù)介于MgO基板與PST薄膜之間,既可以與MgO基板很好地匹配,也可以與PST薄膜很好地匹配,因此起到了減少PST薄膜與MgO基板之間應(yīng)力的作用。這使得制備得到的PST薄膜的取向性更好,薄膜更加完整,質(zhì)量更好,介電性能也有了很大提高。制備條件為襯底溫度780℃,氧分壓為200

9、mTorr的情況下,加入LNO緩沖層后,在相同的外加偏壓下(-20v～20v),鈦酸鍶鉛薄膜在100kHz下的介電可調(diào)性由40％提高到70％,介電損耗由0.1下降到0.06,優(yōu)值FOM由10.1提高到14.3。
　　 3.脈沖激光沉積法外延鈮酸鍶鋇薄膜的結(jié)構(gòu)和性能研究(1)采用PLD法,在覆有LNO底電極緩沖層MgO(001)基板上成功制備了外延生長(zhǎng)的SBN60薄膜。在選擇適合的襯底溫度以及氧分壓,如襯底溫度高于750℃,氧分壓

10、為200mTorr,可以在MgO襯底上得到高擇優(yōu)取向的SBN60薄膜。SBN薄膜和LNO/MgO基板在結(jié)晶方向上呈現(xiàn)循環(huán)對(duì)稱性,為外延生長(zhǎng)關(guān)系,但是呈現(xiàn)一定的生長(zhǎng)角度,可以表示為SBN薄膜、LNO薄膜與MgO基板為SBN(001)‖LNO(220)‖MgO(220)和SBN(001)‖LNO(710)‖MgO(710)外延生長(zhǎng)。
　　 (2)對(duì)SBN薄膜的光學(xué)帶隙進(jìn)行了測(cè)量,測(cè)得SBN的光學(xué)帶隙為3.85eV。同時(shí),利用棱鏡耦合

11、儀對(duì)SBN薄膜的折射率進(jìn)行測(cè)量,SBN薄膜的尋常光,no的有效折射率(nTE)和異常光ne的有效折射率(nTM)分別2.1843和2.1684。對(duì)LNO薄膜的光學(xué)帶隙進(jìn)行了測(cè)量,測(cè)得LNO的光學(xué)帶隙為3.6eV。同時(shí),對(duì)LNO薄膜的折射率進(jìn)行測(cè)量,當(dāng)波長(zhǎng)從800nm減小到350nm時(shí),折射率從1.75增加到1.81。制得的LNO薄膜的折射率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于小于SBN單晶薄膜的折射率,因此以SBN/LNO/MgO基板為結(jié)構(gòu)的樣品可以實(shí)現(xiàn)SBN薄膜

12、在光波導(dǎo)領(lǐng)域的應(yīng)用。
　　 (3)結(jié)合樣品制作工藝的特點(diǎn)和實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有條件,選用改進(jìn)的簡(jiǎn)單反射法測(cè)量SBN薄膜的縱向電光應(yīng)用與光軸平行方向電場(chǎng)對(duì)應(yīng)的電光系數(shù)分量γ33。用1/4波片取代昂貴的補(bǔ)償器,調(diào)節(jié)靜態(tài)工作點(diǎn)處于線性工作區(qū),對(duì)采用簡(jiǎn)單反射法計(jì)算SBN薄膜縱向電光系數(shù)的公式進(jìn)行詳細(xì)的推導(dǎo)。利用上述搭建的測(cè)試系統(tǒng),對(duì)制備的SBN/LNO/MgO結(jié)構(gòu)的薄膜樣品進(jìn)行了測(cè)試,測(cè)試結(jié)果顯示SBN薄膜的縱向電光應(yīng)用與光軸平行方向電場(chǎng)對(duì)應(yīng)的電