α-Fe-,2-O-,3-、γ-Al-,2-O-,3-、SiO-,2-納米粒子單一及其混合體系的界面化學行為.pdf

1、Fe2O3、 Al2O3、 SiO2作為土壤中最為常見的物質之一，發(fā)生在Fe2O3， Al2O3, SiO2礦物表面上的酸堿、吸附、解吸、配合、沉淀、溶解、絮凝等物理化學反應決定著水、土環(huán)境污染物的歸宿。然而多組分體系土壤中的雜質種類、含量依地域的不同而不同，以自然土壤為研究對象得到的固/液界面表面配位性質對環(huán)境中的水，污染物的治理缺乏普遍的指導意義。人工合成的Fe2O3、Al2O3、 SiO2納米材料具有物料純，組成、結構可控的特點，

2、調節(jié)它們的微結構和組成可以改變其對金屬離子的吸附容量和選擇性。研究人工合成Fe2O3、Al2O3、SiO2的吸附性能，可以得到普適性廣的基礎數據，進而為復雜體系的吸附研究以及合理利用工業(yè)廢棄物提供更加有用的理論依據。
　　 本文以正硅酸乙酯( TEOS)，硝酸鋁，硝酸鐵為前軀體，采用溶膠-凝膠法、共沉淀法并輔以輔助模板劑分別制備了α-Fe2O3、γ-Al2O3、SiO2的納米顆粒。利用透射電鏡(TEM)、X射線粉末衍射（XRD）

3、、N2吸附/脫附、紅外(IR)等方法對合成的樣品進行了一系列的表征。結果表明，所制備的α-Fe2O3、γ-Al2O3、 SiO2都具有較大比表面積。并通過物理混合的方法，將等比表面積的納米顆粒進行混合，從而制成了相應的納米混合體系。
　　 以Fe3+的硝酸鹽、氯化物和硫酸鹽為前軀體制備Fe2O3；以硫酸亞鐵和硼氫化鈉為原料制得了納米零價鐵，通過納米零價鐵與堿金屬的氫氧化物(分別為LiOH,NaOH, KOH)溶液的反應，將納米零

4、價鐵制成Fe2O3。并通過粉末X射線衍射，比表面積與孔徑分析，紅外，透射電鏡等表征手段以及應用先進的溶液化學計算機模擬軟件Medusa對所制得的產物進行了表征與結果分析。結果表明，無機陰離子及其堿金屬離子對生成的Fe2O3的比表面積、晶體結構、組成、抗燒結能力有重要影響。以不同鐵鹽前軀體制得的Fe2O3中，硝酸鹽的比表面積最大，氯化物次之，而硫酸鹽比表面積最??；另一方面，由實驗結果還可得到，在零價鐵與堿金屬溶液的反應過程中，隨著Li+、

5、Na+、K+堿金屬離子半徑的增大，其制備的相應的Fe2O3比表面積逐漸增大。
　　 最后，本文運用自動電位滴定技術分別研究了納米α-Fe2O3、γ-Al2O3、 SiO2單一體系及其混合體系中礦物的表面酸堿性質，依據表面配位理論恒電容模式，計算了相應的表面酸堿配位常數。實驗和計算結果表明α-Fe2O3/γ-Al2O3，α-Fe2O3/γ-Al2O3/SiO2納米等表面混合體系的表面化學反應并非是單一體系的簡單疊加而是存在著不同礦

6、物表面間復雜的交互作用。表面反應平衡模式和相應的酸堿反應平衡常數分別為：α-Fe2O3/γ-Al2O3混合體系XOH+H＋（?）≡XOH2+log K1=4.04XOH(?)≡XO-+H+logK2=-9.20α-Fe2O3/γ-Al2O3/SiO2混合體系XOH+H+(?)≡XOH2+log K1=4.23XOH（?）≡XO-+H+logK2=-8.41根據重金屬離子Cu2+、Pb2+、Zn2+在α-Fe2O3/γ-Al2O3混合體系