基于高吸附大分子磁性碳基納米復(fù)合材料的制備.pdf

1、近年來(lái)，以石墨烯(Graphene)和碳納米管(MWCNTs)為代表的碳基材料吸附劑成為了備受關(guān)注的明星材料，主要是因?yàn)樘疾牧蟽?yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性，結(jié)構(gòu)的多樣性，密度低，適合大批量生產(chǎn)等優(yōu)異的特點(diǎn)。但由于石墨烯自身易團(tuán)聚，在水溶液中分散性較差，并且碳基材料上具有的活性吸附位點(diǎn)數(shù)量較少，這就限制了碳材料進(jìn)一步有效的應(yīng)用于污水處理?；诖?，本論文首先通過(guò)改進(jìn)的Hummers法制備表面含有羧基、羥基以及環(huán)氧基團(tuán)的氧化石墨烯(GO);其次通過(guò)物理混

2、雜的方法制備GO-MWCNTs雜化體，MWCNTs在GO層與層之間形成交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，拓寬了GO的層間距，使雜化體表面積增加;然后通過(guò)化學(xué)共沉淀法將Fe3O4磁性微粒沉積在GO-MWCNTs雜化體表面，合成Fe3O4-(GO-MWCNTs)磁性復(fù)合材料;進(jìn)而采用具有豐富官能團(tuán)的聚賴氨酸(PLL)、海藻酸鈉(SA)及聚谷氨酸(PGA)大分子對(duì)Fe3O4-(GO-MWCNTs)復(fù)合材料進(jìn)行表面接枝處理，得到具有豐富吸附位點(diǎn)，較大比表面積的磁性納米

3、碳基-高分子復(fù)合材料，并將這三種磁性納米復(fù)合材料應(yīng)用于污水中重金屬離子及有機(jī)染料的吸附與分離。
　　1.通過(guò)改進(jìn)的Hummers法首先制各了具有單層片狀結(jié)構(gòu)并且表面含有有限數(shù)量的羧基、羥基、環(huán)氧基等含氧官能團(tuán)的GO。X-射線衍射(XRD)與透射電鏡(TEM)的表征結(jié)果，GO層狀結(jié)構(gòu)已分開(kāi)，經(jīng)計(jì)算，層間距為0.835 nm。
　　2.通過(guò)物理混雜的方法制備GO-MWCNTs雜化體。GO與MWCNTs的最佳質(zhì)量比為4∶1。紅外(

4、FT-IR)與掃描電鏡(SEM)的表征結(jié)果清晰說(shuō)明GO與MWCNTs已有效的進(jìn)行雜化。XRD測(cè)試結(jié)果表明GO-MWCNTs雜化體層間距為0.847 nm，這顯然高于GO的層間距。
　　3.通過(guò)化學(xué)共沉淀法合成Fe3O4-(GO-MWCNTs)磁性雜化體。Fe3O4與GO-MWCNTs雜化體的最佳質(zhì)量比為3.2∶1～3.8∶1。FT-IR、SEM、熱失重(TGA)測(cè)試表明Fe3O4已經(jīng)通過(guò)Fe-O配位鍵分散到GO-MWCNTs雜化體

5、表面。
　　4.使用PLL對(duì)Fe3O4-(GO-MWCNTs)復(fù)合材料進(jìn)行表面接枝處理，制備磁性PLL-Fe3O4-(GO-MWCNTs)納米復(fù)合材料。FT-IR、TGA表征結(jié)果顯示PLL已經(jīng)通過(guò)酰胺鍵接枝到Fe3O4-(GO-MWCNTs)磁性雜化體表面。PLL的加入不僅大大提高了復(fù)合材料的活性吸附位點(diǎn)，而且提高了復(fù)合材料在水中的分散性。將該復(fù)合材料用于水溶液中陽(yáng)離子染料亞甲基藍(lán)(MB)、陰離子染料檸檬黃及重金屬離子Pb(Ⅱ)的

6、吸附和分離，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在最優(yōu)吸附條件下，PLL-Fe3O4-(GO-MWCNTs)對(duì)MB最大吸附量計(jì)算為561.80mg·g-1，對(duì)檸檬黃最大吸附量計(jì)算為775.19 mg·g-1，對(duì)Pb(Ⅱ)最大吸附量計(jì)算為1038.42mg·g-1。
　　5.使用SA對(duì)Fe3O4-(GO-MWCNTs)復(fù)合材料進(jìn)行表面修飾，制備磁性SA-Fe3O4-(GO-MWCNTs)納米復(fù)合材料。FT-IR、TGA表征結(jié)果顯示SA已經(jīng)包埋Fe3O4-(

7、GO-MWCNTs)磁性雜化體形成小球。將該復(fù)合小球用于MB溶液及含二價(jià)重金屬離子Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)溶液的吸附和分離實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明選取最優(yōu)的吸附條件，該復(fù)合小球?qū)B的最大吸附量計(jì)算為632.91mg·g-1，對(duì)二價(jià)重金屬離子的吸附能力大小為Cu(Ⅱ)＞Cd(Ⅱ)＞Ni(Ⅱ)。
　　6.使用PGA對(duì)Fe3O4-(GO-MWCNTs)復(fù)合材料進(jìn)行表面接枝處理，制備磁性PGA-Fe3O4-(GO-MWCNTs)納米