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1、質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程涉及化學(xué)、物理學(xué)、生命科學(xué)、材料科學(xué)及光化學(xué)等眾多學(xué)科領(lǐng)域,是最基本的微觀化學(xué)過程,其研究具有重要的理論意義和廣泛的應(yīng)用前景,幾十年來一直受到國際學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注,是當代化學(xué)研究的前沿課題之一。作為異構(gòu)平衡和氧化還原反應(yīng)中最簡單和最基本的現(xiàn)象之一,分子內(nèi)或分子間質(zhì)子轉(zhuǎn)移(PT)在很多化學(xué)過程中起著重要的作用。 涉及到福斯特循環(huán)并且有質(zhì)子被激發(fā),這樣的質(zhì)子轉(zhuǎn)移或者傳遞成為激發(fā)態(tài)質(zhì)子傳遞。迄今有許多論文和刊物涉及到這一領(lǐng)
2、域的研究。如果質(zhì)子傳遞過程中只有兩個質(zhì)子轉(zhuǎn)移,這樣的反應(yīng)過程稱為激發(fā)態(tài)雙質(zhì)子傳遞(ESDPT)。本文采用7.氮雜吲哚二聚物(7-AI)作為激發(fā)態(tài)雙質(zhì)子傳遞的理論模型。選取7-氮雜吲哚二聚物(7-AI)作為激發(fā)態(tài)雙質(zhì)子傳遞的理論模型的原因是:對其研究有助于理解DNA堿基對中的光化學(xué)反應(yīng)和DNA的突變發(fā)生的過程。近幾年里,已經(jīng)有許多關(guān)于7-AI的激發(fā)態(tài)雙質(zhì)子轉(zhuǎn)移理論的動力學(xué)研究和討論?;陲w秒的熒光光譜,Zewail研究組提出了分步反應(yīng)機理
3、,他假設(shè)有一個兩性離子存在于過渡態(tài),并且作為轉(zhuǎn)移路徑中的第一個質(zhì)子受體。不同于分步路徑理論,Cattalan和Tahara研究組通過不同的試驗提出了協(xié)同反應(yīng)機理。同時,理論研究也分為兩種情況,一種支持分步反應(yīng)機理,一種支持協(xié)同反應(yīng)機理。哪一種機理是正確的,迄今還沒有達成共識。 盡管雙方在分步反應(yīng)還是協(xié)同反應(yīng)機理上存在著爭議,但是他們都一致同意ESDPT是通過量子隧穿進行的,并不需要熱力學(xué)活化過程。如下的實驗發(fā)現(xiàn)證實了以上觀點:當
4、7-AI的兩個發(fā)生轉(zhuǎn)移的質(zhì)子用氘取代時,反應(yīng)速率降低八倍。盡管有許多關(guān)于ESDPT反應(yīng)動力學(xué)的試驗和量子計算的研究,但是卻沒有表達ESDPT的量子速率的公式。本篇論文沒有過多關(guān)注哪種機理更合理,我們主要討論關(guān)于激發(fā)態(tài)質(zhì)子傳遞速率公式表達。 我們的理論表達式是基于一個虛能方法,主要研究氣相中7-AI的二聚物和它的同分異構(gòu)體。我們將分別闡述ESDPT的分步反應(yīng)機理和協(xié)同反應(yīng)機理的速率表達。為了分析計算7-AI二聚物的反應(yīng)速率常數(shù),我
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