吡咯對Ni-Mo硫化物催化劑上二苯并噻吩HDS反應的抑制作用研究.pdf

1、二苯并噻吩和吡咯分別作為石油中最難脫除的含硫組分和最主要氮化物之一,對兩種物質加氫過程以及兩加氫過程之間相互影響的研究有著十分重要的意義。本文采用量子化學中密度泛函理論方法,分別對二苯并噻吩加氫脫硫以及吡咯加氫脫氮過程在鎳鉬硫(NiMoS)催化劑上的吸附行為進行了理論計算。
　　本研究首先對于二苯并噻吩及其加氫含硫衍生物在NiMoS催化劑上的吸附,主要考察垂直吸附和平行吸附兩種吸附方式。研究結果表明,各含硫化合物在NiMoS催化劑

2、表面上的吸附過程都是放熱過程,其中二苯并噻吩(DBT)在催化劑表面吸附時,垂直吸附形式和平行吸附形式可能同時存在,而其加氫含硫衍生物4H-DBT、6H-DBT和HY-DBT三種含硫物質則更易以垂直吸附形式吸附于催化劑表面,且隨著加氫程度的加深,各硫化物于NiMoS催化劑表面穩(wěn)定吸附時的吸附能逐漸增大。其次,計算了吡咯加氫過程中各氮化物在催化劑表面的吸附情況。結果表明:吡咯及其加氫衍生物易以平行的形式吸附于催化劑表面,且較各硫化物有著更高