光催化降解小分子有機污染物甲醛的研究.pdf

1、光催化技術具有反應條件溫和、無污染、低能耗等特點,因而在環(huán)境保護、能源轉換、新物質合成等多個方面具有廣闊的應用前景.改善光催化活性以及提高太陽光利用率是將這一技術推向實際應用的重要環(huán)節(jié).選擇小分子有機污染物甲醛為目標降解物不僅具有重要的環(huán)保意義,也將對實現(xiàn)有機物的完全礦化提供有益的參考.該文利用XRD、TG-DSC、TEM、XPS等多種分析測試手段,在TiO<,2>和ABO<,3>兩個體系進行甲醛的光催化降解,將甲醛的光催化降解從利用紫

2、外光光源轉向利用可見光光源,探索了光催化降解活性與光催化材料結構的關系.首先,在紫外光光源下研究TiO<,2>系列光催化劑對高濃度(50mg/L)甲醛溶液的降解,采用溶膠凝膠法制備出顆粒均勻的納米TiO<,2>光催化劑;探索出溶膠凝膠法的最佳制備條件;同時采用復合SiO<,2>改性TiO<,2>,適量SiO<,2>的加入可以提高光催化降解甲醛的活性.在模擬太陽光光源(高壓汞燈)下探索鈣鈦礦型復合氧化物的光催化降解甲醛活性,發(fā)現(xiàn):采用檸檬

3、酸絡合法制備的鈣鈦礦結構LaCoO<,3>,顆粒小、粒徑分散均勻、為納米級;進行對比實驗,發(fā)現(xiàn)其對低濃度(20mg/L)小分子污染物甲醛具有一定的光催化降解活性,反應3小時達到43.9％.B位過渡金屬的離子對LaBO<,3>的光催化活性有很大影響.采用檸檬酸絡合法制備的納米級鈣鈦礦型LaBO<,3>(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni)光催化劑降解甲醛活性規(guī)律為:LaNiO<,3>>LaCoO<,3>>LaFeO<,3>>LaMnO<,3

4、>>LaCrO<,3>,這與B位離子半徑、d電子結構以及B位原子的電負性有著密切的關系.由于B位過渡金屬離子的不同,外層電子結合能不同、能隙的不同以及電子被激發(fā)和轉移難易程度的不同,從而導致了光催化活性不同.比較納米級鈣鈦礦SrFeO<,3>與LaFeO<,3>的光催化降解甲醛活性與其結構、表面性能關系,通過XPS分析認為SrFeO<,3>的光催化活性遠遠高于LaFeO<,3>,主要取決于SrFeO<,3>中表面吸附氧的含量遠遠大于La