MCM-41負載雙齒氮銅配合物的合成及其在碳-碳和碳-雜鍵形成反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、以介孔材料 MCM-41為載體,通過3-(2-氨乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷與MCM-41的縮合反應(yīng)制備了雙齒氮功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2N)。將功能化介孔材料與幾種銅鹽(CuI，CuSO4，CuCl，Cu(OAc)2)在一定條件下反應(yīng),制備了幾種雙氮功能化MCM-41負載的銅配合物催化劑,并用XRD、ICP和元素分析等方法對其結(jié)構(gòu)進行了表征。
　　研究了 MCM-41負載雙齒氮碘化亞銅(MCM-41-2N-Cu

2、I)在端炔的自偶聯(lián)及交叉偶聯(lián)反應(yīng)中的催化性能。研究結(jié)果表明,在催化量的MCM-41-2N-CuI存在下,以 CH2Cl2為溶劑,哌啶為堿,各種端炔的自偶聯(lián)及異偶聯(lián)反應(yīng)均能在空氣中室溫下順利進行,高產(chǎn)率的生成相應(yīng)的偶聯(lián)產(chǎn)物。該催化劑能夠循環(huán)使用10次,其催化活性基本不變。考察了 MCM-41負載雙齒氮碘化亞銅(MCM-41-2N-CuI)在吲哚的N-芳基化反應(yīng)中的催化活性。研究發(fā)現(xiàn)該負載銅催化劑能有效的催化吲哚的N-芳基化反應(yīng)。在催化量的

3、負載銅催化劑的存在下,以K3PO4為堿,甲苯為溶劑,各種 N-芳基吲哚能以優(yōu)異的產(chǎn)率獲得。吲哚與活性較低的溴代及氯代芳烴在該催化劑存在下也能順利進行 N-芳基化反應(yīng)。芳環(huán)上取代基的電子效應(yīng)及空間效應(yīng)對反應(yīng)產(chǎn)率有較大影響,但反應(yīng)都能夠順利進行。該負載銅催化劑經(jīng)多次回收使用后其催化活性基本不變。研究了MCM-41-2N-CuSO4在2-氨基苯并噻唑合成中的應(yīng)用。研究結(jié)果表明:這一新型實用且環(huán)境友好的催化劑能夠在空氣中有效的催化鄰鹵苯胺與異硫

4、氰酸酯一鍋串聯(lián)反應(yīng),高產(chǎn)率地合成各種2-氨基苯并噻唑。該負載銅催化劑能夠循環(huán)使用10次,其催化活性基本不變。使用未經(jīng)過三甲基氯硅烷硅化的MCM-41-2N負載CuCl,得到MCM-41負載雙齒氮氯化亞銅配合物(MCM-41-2N-CuCl)。該新型負載銅催化劑在純水中能有效的催化各種芳基碘化物與 KSCN反應(yīng)生成二芳基硫醚。研究表明:該負載銅催化劑具有良好的催化活性及底物適應(yīng)性,催化劑能循環(huán)使用10次,其催化活性基本不變。
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