功能化多壁碳納米管與生物分子相互作用的光譜研究.pdf

1、本課題主要應(yīng)用熒光、圓二色等光譜學(xué)方法研究了表面功能化多壁碳納米管(f-MWNTs)與多種蛋白質(zhì)的相互作用，探討了影響其相互作用的影響因素，并從與蛋白結(jié)合能力以及對(duì)酶活性抑制能力上對(duì)表面功能化多壁碳納米管庫(kù)進(jìn)行生物分子水平上的篩選。 本研究主要包括以下兩個(gè)方面內(nèi)容： 第一部分通過(guò)穩(wěn)態(tài)熒光光譜、時(shí)間分辨熒光光譜、圓二色光譜對(duì)f-MWNTs與蛋白質(zhì)之間的相互作用進(jìn)行分析。表面化學(xué)修飾后的f-MWNTs分別帶有羧基、酪氨酸、異

2、丁胺等基團(tuán)；生物分子包括BSA等5種蛋白質(zhì)。通過(guò)將不同濃度的f-MWNTs加入蛋白質(zhì)溶液，然后分析蛋白質(zhì)自身熒光的猝滅程度、熒光壽命變化以及蛋白質(zhì)二級(jí)構(gòu)象變化。結(jié)合蛋白質(zhì)自身物理性質(zhì)和碳管表面化學(xué)性質(zhì)，對(duì)蛋白質(zhì)與f-MWNTs的相互作用進(jìn)行了綜合分析，得到以下結(jié)論： 1.利用Stern-Volmer曲線(xiàn)對(duì)蛋白質(zhì)自身熒光猝滅進(jìn)行分析，加入f-MWNTs后蛋白質(zhì)的熒光猝滅屬于靜態(tài)猝滅，因此蛋白質(zhì)與f-MWNTs的結(jié)合是生成了穩(wěn)定的蛋

3、白質(zhì)-MWNTs復(fù)合物； 2.靜電吸附在蛋白質(zhì)與f-MWNTs的相互作用中起著至關(guān)重要的作用。通過(guò)化學(xué)修飾，碳納米管的表面電荷密度發(fā)生了改變，從而導(dǎo)致不同表面修飾的碳管與蛋白質(zhì)相互作用的差異性； 3.體積大的蛋白與f-MWNTs的結(jié)合能力更強(qiáng)。體積大的蛋白質(zhì)分子有較大的表面積和較多的氨基酸殘基，為與f-MWNTs結(jié)合提供了更多的空間； 4.直徑大的f-MWNTs能結(jié)合較多的蛋白質(zhì)。直徑較大的f-MWNTs具有更多

4、的修飾基團(tuán)，更容易與蛋白質(zhì)結(jié)合。此外蛋白質(zhì)在碳管上會(huì)改變自身構(gòu)象，使之與碳管的曲率相協(xié)調(diào)。 第二部分利用穩(wěn)態(tài)熒光光譜，分別從與蛋白質(zhì)的結(jié)合能力和對(duì)糜蛋白酶活性抑制的角度對(duì)碳納米管庫(kù)進(jìn)行了篩選。與蛋白結(jié)合能力的篩選結(jié)果顯示，大部分與各種蛋白質(zhì)結(jié)合能力均較弱的f-MWNTs都帶有對(duì)氯苯酰氯基團(tuán)；而對(duì)糜蛋白酶活性抑制的篩選結(jié)果顯示，大部分對(duì)該酶活性抑制較大的碳管均含有N，N-二丁胺基團(tuán)。 綜上所述，本論文從分子水平對(duì)f-MWN