過渡金屬摻雜CZ在乙醇汽油車尾氣催化劑中的應(yīng)用研究.pdf

1、推廣乙醇汽油在緩解能源危機(jī)，改善環(huán)境質(zhì)量方面都具有重要意義。本文針對乙醇汽油車排放尾氣中含有的乙醇等非常規(guī)污染物，研究了過渡金屬摻雜的鈰鋯固溶體在尾氣凈化中的應(yīng)用，為開發(fā)適用于乙醇汽油車的尾氣凈化三效催化劑提供理論支持。 采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備了摻雜量為5％和10％(mol比)兩個系列的M-Ce-Zr-O(M=Mn、Fc、Co、Ni和Cu)復(fù)合氧化物，對其乙醇完全氧化活性和動態(tài)儲放氧性能進(jìn)行了測試。采用等體積浸漬法將0.5w

2、t.％Pd負(fù)載于上述固溶體上，并考察其三效催化活性。 采用XRD、Raman、TPR、XPS和EPR等一系列表征技術(shù)對固溶體的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。XRD和Raman結(jié)果顯示，新鮮樣品中，過渡金屬離子均進(jìn)入了鈰鋯固溶體晶格中，具有螢石型立方結(jié)構(gòu)，形成了M-Ce-Zr-O固溶體。900℃焙燒后，5％樣品均沒有析出過渡金屬物相，10％Mn、Fe和Ni樣品在高溫時保持了較好的熱穩(wěn)定性。XPS和EPR表征分析了固溶體中各元素的價態(tài)及金屬離子所

3、處化學(xué)環(huán)境。TPR定性考察了樣品中過渡金屬氧化物物種。 10％樣品的乙醇完全氧化活性優(yōu)于5％樣品；新鮮樣品的動態(tài)儲放氧測試顯示，M-Ce-Zr-O固溶體的性能皆好于Ce0.67Zr0.33O2，說明摻雜過渡金屬后，促進(jìn)了鈰鋯固溶體體相氧的遷移，這有利于乙醇氧化反應(yīng)和提高其動態(tài)儲放氧性能。三效活性評價顯示，含Ni樣品在老化前后的三效活性最好。 實驗結(jié)果顯示，Ni-Ce-Zr-O固溶體在乙醇完全氧化催化活性、動態(tài)儲放氧性能和