柴油車尾氣氧化催化劑的制備和性能.pdf

1、本文初步發(fā)展了一種應(yīng)用于柴油車尾氣控制的新型氧化催化劑.催化劑以堇青石陶瓷蜂窩為載體,以原位方法涂敷的β分子篩和Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>作為涂層,輔以貴金屬Pt作為活性成分,并初步測試了其吸附性能以及催化氧化性能. 首先,采用溶膠凝膠法,溶液燃燒法,共沉淀法和表面活性劑模板法制備了Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>,進(jìn)行了XRD、BET比表面積和電鏡的表征.XRD結(jié)果表明四種方法合成的樣品均形成了鈰鋯固

2、溶體.BET結(jié)果表明,雖然高溫焙燒前共沉淀法樣品的比表面積最大,但是經(jīng)高溫焙燒后,它同溶膠凝膠法和表面活性劑模扳法的樣品一樣,比表面積發(fā)生了很大程度的衰減:而溶液燃燒法樣品雖然在高溫焙燒前比表面積最小,但在高溫焙燒后比表面積幾乎沒有發(fā)生衰減,表現(xiàn)了優(yōu)異的熱穩(wěn)定性. 以潤滑油替代可溶性有機(jī)成分(SOF),采用DTA/TG法測試了Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>和/或γ-Al<,2>O<,3>的催化活性.結(jié)果表明:潤滑油在

3、氮?dú)鈿夥占訜徇^程中存在揮發(fā)和裂解過程:在空氣氣氛中存在揮發(fā),低溫氧化和高溫氧化過程.通過比較起燃溫度和放熱峰面積發(fā)現(xiàn)所有樣品都表現(xiàn)出較好的催化活性.利用直接非線性回歸模型,用自編的計(jì)算機(jī)程序模擬了潤滑油在Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>和/或Al<,2>O<,3>催化劑下的熱過程.計(jì)算結(jié)果表明,Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>和γ-Al<,2>O<,3>之間存在協(xié)同效應(yīng):潤滑油被吸附在高比表面積的γ-Al<,2>O<

4、,3>孔結(jié)構(gòu)中,揮發(fā)受到抑制,在達(dá)到點(diǎn)火溫度時(shí)被Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>催化氧化;四種合成的樣品中,溶液燃燒法合成的樣品活性最高. 在堇青石陶瓷蜂窩上原位合成了β分子篩,并在溶液燃燒法的基礎(chǔ)上發(fā)展了一種鈰鋯固溶體在載體上的負(fù)載技術(shù)--原位燃燒合成技術(shù).將兩種原位技術(shù)結(jié)合,同時(shí)在堇青石載體上負(fù)載了β分子篩和鈰鋯固溶體,并輔以貴金屬Pt.XRD、BET比表面積及孔分布和電鏡表征結(jié)果證實(shí)在堇青石陶瓷蜂窩上原位合成了β

5、分子篩和鈰鋯固溶體,而且β分子篩在堇青石表面和孔內(nèi)均發(fā)生了結(jié)晶,同載體形成了整體,保證了兩者之間結(jié)合牢固.以甲苯為探針,測試了樣品對(duì)碳?xì)浠衔?HC)的吸附性能.結(jié)果表明,原位合成的β分子篩和Ce<,0.6>Zr<,0.4>O<,2>能夠使吸附的部分甲苯延遲到高溫脫附.與體相相比,原位合成的β分子篩具有更多的吸附表面,因而具備較高的吸附量.最后以CO為探針,測試了負(fù)載貴金屬Pt后樣品的催化氧化活性,結(jié)果表明催化劑具有較高的催化氧化活性.