表面雜質(zhì)對銳鈦礦相TiO2(101)面吸附sp3雜化氣體小分子的影響.pdf

1、重慶師范大學(xué)碩士學(xué)位論文表面雜質(zhì)對銳鈦礦相TiO2(101)面吸附sp3雜化氣體小分子的影響碩士研究生：陳小雨指導(dǎo)教師：馮慶教授學(xué)科專業(yè)：凝聚態(tài)物理學(xué)所在學(xué)院：物理與電子工程學(xué)院重慶師范大學(xué)二〇一七年三月重慶師范大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要I表面雜質(zhì)對銳鈦礦相TiO2(101)面吸附sp3雜化氣體小分子的影響摘要二氧化鈦，一直以其無毒無害、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、光催化能力強、廉價易制備等優(yōu)良特性備受學(xué)者關(guān)注，也在解決能源利用以及環(huán)境治理問題等方面發(fā)

2、揮重要的作用。但是由于它有較寬的禁帶，只在紫外光區(qū)發(fā)生響應(yīng)，對可見光的利用率很低，TiO2的光催化活性也相對較低。研究TiO2摻入雜質(zhì)離子或表面吸附氣體分子的微觀特性，對于提高其光催化活性和為實驗的研究提供理論依據(jù)都具有重要意義。采用基于密度泛函理論（DFT）體系下的第一性原理平面波超軟贗勢法。首先，構(gòu)建CuC、N、F分別單摻雜和共摻雜銳鈦礦相TiO2結(jié)構(gòu)模型并進行模擬計算，研究其受主能級的協(xié)同作用特點。計算結(jié)果表明：CuN共摻雜體系和

3、Cu、N分別單摻雜體系對可見光利用效果均優(yōu)于其他體系。而由于Cu、N兩種元素產(chǎn)生的兩種受主能級協(xié)同作用導(dǎo)致CuN共摻雜體系對可見光的相應(yīng)效果最佳。其次，又構(gòu)建了NSc、V、Cr、Mn、Fe共摻雜銳鈦礦相TiO2結(jié)構(gòu)模型并進行模擬計算。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：各摻雜體系對可見光吸收能力的排序為NFeNCrNMnNScNVN。這一結(jié)果驗證了雙受主能級協(xié)同作用有利于光激發(fā)的同時，還發(fā)現(xiàn)Cr原子中的4s軌道為未滿狀態(tài)，容易與p電子軌道雜化形成光生電子的俘獲中

4、心，這是導(dǎo)致NCr共摻雜體系的光催化活性明顯優(yōu)于NMn共摻雜體系的原因。第三步，研究了銳鈦礦相TiO2(101)表面吸附NH3和H2O的微觀機制。其中在含氧空位表面吸附NH3分子后，費米面附近出現(xiàn)了新的能級，改變了銳鈦礦相TiO2(101)面對可見光的響應(yīng)能力，呈現(xiàn)出最好的光學(xué)性質(zhì)。這為該材料作為光學(xué)氣敏傳感材料提供理論依據(jù)。最后，研究了與氧的原子序號相鄰近的非金屬B、C、N、F摻雜TiO2(101)表面吸附NH3的特性與作用機理。結(jié)果