Fe與非金屬共摻銳鈦礦TiO2的第一性原理研究.pdf

1、自從TiO2的光催化活性在1972年被日本科學(xué)家Fujishima和Honda證實(shí)以來,其廉價(jià)性、無毒性、穩(wěn)定性和較強(qiáng)光催化活性就備受關(guān)注。TiO2作為一種理想的半導(dǎo)體材料被廣泛應(yīng)用于太陽能電池、污水處理等領(lǐng)域。銳鈦礦(anatase)、板鈦礦(brookite)、金紅石(rutile)是目前TiO2在自然界中存有的三種晶相類型。這三種不同的類型中,利用可見光的光催化效果能達(dá)到最優(yōu)的是銳鈦礦相TiO2。由于銳鈦礦相TiO2是一種寬禁帶半

2、導(dǎo)體,禁帶寬度約為3.23eV,吸收波長約為384nm,主要吸收紫外光,其中紫外光只占太陽光較小的一部分,這樣的缺點(diǎn)造成了對(duì)太陽能的利用率的限制性,成為了TiO2的實(shí)際應(yīng)用范圍之所以受到限制的根本原因。
　　為了提高TiO2對(duì)可見光的吸收能力和光催化能力,人們對(duì)TiO2進(jìn)行了大量的研究,并取得一些成果。其中,對(duì)TiO2進(jìn)行摻雜改性是提高其可見光效應(yīng)的有效方法之一。由于Fe元素的多價(jià)性,單摻金屬Fe原子在銳鈦礦TiO2中也有雙摻雜的

3、協(xié)同效應(yīng),但是目前關(guān)于Fe單摻雜銳鈦礦相TiO2能夠產(chǎn)生雙摻雜的協(xié)同作用的理論和實(shí)驗(yàn)研究尚未出現(xiàn),同時(shí)利用Fe元素這種獨(dú)特的優(yōu)勢,再摻雜進(jìn)非金屬元素,得到共摻雜體系,協(xié)同作用可以在這樣的摻雜體系中逐步增強(qiáng)。但目前來看,在這方面提高此摻雜體系的光催化活性還缺少研究。
　　所以本文基于密度泛函理論下的第一性原理的方法,采用CASTEP(Cambridge Serial Total Energy Parkage)軟件包,系統(tǒng)的計(jì)算了Fe

4、元素單摻雜銳鈦礦相TiO2,非金屬元素C、F、Cl、Br單摻雜銳鈦礦相TiO2以及Fe與C、F、Cl、Br共摻雜摻雜銳鈦礦相TiO2的電子結(jié)構(gòu),本文從以下3個(gè)方面著手進(jìn)行了探討研究。
　　(1)本文系統(tǒng)的計(jì)算了Fe元素單摻雜銳鈦礦相TiO2的3種不同濃度的電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì);在不同的濃度下,系統(tǒng)的比較Fe元素單摻雜銳鈦礦相TiO2的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和吸收光譜,從中得出有意義的結(jié)論,希望對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)苡兄笇?dǎo)作用。
　　(2)計(jì)算了相