光敏性溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物體系的振蕩動(dòng)力學(xué).pdf

1、溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系是個(gè)典型的pH振蕩體系，在連續(xù)進(jìn)料流動(dòng)攪拌反應(yīng)器（CSTR）中存在大振幅的簡(jiǎn)單 pH振蕩行為，這種行為是由該體系中的正負(fù)反饋循環(huán)引起的。同時(shí)亞鐵氰化物本身具有光敏性，在該體系反應(yīng)的過(guò)程中引入光照后，光照對(duì)體系的負(fù)反饋循環(huán)即溴酸鹽氧化亞鐵氰化物的過(guò)程具有促進(jìn)作用。本文通過(guò)控制實(shí)驗(yàn)條件，深入的研究了溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系的振蕩動(dòng)力學(xué)，提出了該體系的十步反應(yīng)機(jī)理，并使用Berkeley Mad

2、onna程序軟件對(duì)開(kāi)放條件下的均相動(dòng)力學(xué)進(jìn)行模擬和分析。
　　通過(guò)控制光照條件，分別考察了溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系在封閉反應(yīng)器和連續(xù)進(jìn)料流動(dòng)攪拌反應(yīng)器（CSTR）中的動(dòng)力學(xué)行為。在封閉反應(yīng)器中，光照強(qiáng)度對(duì)該體系的負(fù)反饋進(jìn)程有很大影響；在連續(xù)進(jìn)料流動(dòng)攪拌反應(yīng)器（CSTR）中，通過(guò)改變各組分的初始濃度以及反應(yīng)溫度考察了體系的振蕩動(dòng)力學(xué)。同時(shí)，在黑暗條件下，詳細(xì)的考察了進(jìn)料速度與振蕩周期之間的關(guān)系；引入光照后，也詳細(xì)的研究了

3、光照強(qiáng)度與振蕩周期之間的關(guān)系。通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)：逐步提高進(jìn)料速度與逐步增加光照強(qiáng)度對(duì)體系動(dòng)力學(xué)的影響是一樣的，體系的振蕩周期都呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢(shì)。
　　在Rábai-Hanzaki機(jī)理模型的基礎(chǔ)上進(jìn)行總結(jié)歸納，提出了一個(gè)十步反應(yīng)機(jī)理模型。它能很好地模擬黑暗條件下連續(xù)進(jìn)料流動(dòng)攪拌反應(yīng)器（CSTR）中的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象；在光照條件下，通過(guò)引入一個(gè)額外的光敏性反應(yīng)，很好的模擬出連續(xù)進(jìn)料流動(dòng)攪拌反應(yīng)器（CSTR）中的光誘導(dǎo)和光抑制現(xiàn)象，以及體