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文檔簡介
1、J. M. Lehn教授在1978年首次提出超分子化學的概念,指出超分子化學是研究兩種或兩種以上的化學物種通過分子間的弱相互作用所形成的復雜有序并且具有特定功能體系的化學。從此,超分子化學作為一門新興的邊緣學科迅速發(fā)展起來,尤其是其在分子自組裝和分子識別領域的特殊性能,使其成為化學界研究的熱點。電噴霧電離技術(ESI)能在不破壞非共價鍵相互作用的情況下使非共價復合物離子化,這一特點使ESI-MS非常適合超分子化學的研究,并以其快速、靈敏
2、、直觀的特點成為超分子化學研究領域的重要手段。
本論文以ESI-MS為手段,研究了幾種主客體超分子體系的熱力學及其相關的性質:
1、運用ESI-MS技術研究了瓜環(huán)CB[7]、CB[8]分別與幾種咔唑衍生物的相互作用。研究發(fā)現在室溫下反應時間對復合物離子計數沒有明顯影響,可以忽略反應時間對實驗的影響;然后分別從流動相比例、離子源溫度和 Fragmentor電壓三個方面優(yōu)化了實驗條件。在優(yōu)化的實驗條件下,對各超分子體系進
3、行一級質譜全掃描,統計復合物和客體分子的離子計數,根據公式以1/△Ir對1/CH作圖得線性方程,相關系數在0.9以上,根據直線的截距和斜率求出了各超分子體系的結合常數。
2、研究了CB[7]、CB[8]分別與兩種香豆素衍生物XDS-3CMV、XDS-6CMV的相互作用。一級質譜證明 CB[7]、CB[8]能分別與兩種客體分子形成1:1主客體復合物;用 ESI-MS/MS技術研究了客體分子及復合物的二級質譜裂解規(guī)律,通過裂解碎片
4、的歸屬,判斷了不同主客體之間的包合模式,并測定出各主客體之間的結合常數,并發(fā)現XDS-3CMV、XDS-6CMV與CB[7]相互作用的結合常數都遠大于其與CB[8]相互作用的結合常數,原因是客體分子的尺寸較小,與空腔尺寸較小的CB[7]分子匹配度更好,形成的包合物更加穩(wěn)定。
3、研究了β-環(huán)糊精分別與外消旋倍他洛爾和左旋倍他洛爾的相互作用。一級質譜表明β-CD能分別與Betaxolol和Levobetaxolol形成包合比1:
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