非平衡等離子體重整甲烷制取低碳烴的動力學(xué)機(jī)理研究.pdf

1、化石燃料的日益短缺使人們對儲量豐富的天然氣資源的開發(fā)利用越來越重視。甲烷作為天然氣的主要成分，其轉(zhuǎn)化利用成為天然氣轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。常規(guī)的甲烷轉(zhuǎn)化方法由于存在反應(yīng)活化溫度高、催化劑容易失活等問題，使得甲烷的轉(zhuǎn)化無法大規(guī)模用于工業(yè)生產(chǎn)。而非平衡等離子體活化是一種非常有效的分子活化方法，許多化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的物質(zhì)都可以在等離子體條件下進(jìn)行較完全的化學(xué)反應(yīng)。目前國內(nèi)外的學(xué)者對等離子體重整甲烷的研究主要集中在如何通過改變反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、不同的操作參數(shù)來提高甲

2、烷的轉(zhuǎn)化率及目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性，但是對等離子體重整甲烷的動力學(xué)過程研究的甚少。為了解決該問題，本文采用數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合的方法開展了以下研究工作:
　　搭建等離子體重整甲烷實(shí)驗(yàn)平臺，結(jié)合氣相色譜儀，對等離子體重整甲烷以及甲烷/二氧化碳混合氣的產(chǎn)物進(jìn)行定量分析;利用光學(xué)發(fā)射光譜技術(shù)對等離子體內(nèi)的光學(xué)發(fā)射特征進(jìn)行了原位測量。
　　結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，構(gòu)建了低溫下等離子體重整甲烷以及甲烷/二氧化碳混合氣的詳細(xì)動力學(xué)機(jī)理。與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對

3、比，該動力學(xué)機(jī)理可準(zhǔn)確預(yù)測甲烷重整反應(yīng)中甲烷轉(zhuǎn)化率及各產(chǎn)物選擇性的變化趨勢。
　　基于電子碰撞截面數(shù)據(jù)，通過求解玻爾茲曼方程，分析甲烷及甲烷/二氧化碳混合氣放電過程中的電子能量分布函數(shù)、平均電子能量、電子能量利用效率，并對整個模擬過程中提出的一些假設(shè)進(jìn)行驗(yàn)證。
　　對非平衡等離子體重整甲烷及甲烷/二氧化碳詳細(xì)動力學(xué)機(jī)理中的典型基團(tuán)及物質(zhì)進(jìn)行生產(chǎn)速率分析(ROP)和敏感性分析。通過生產(chǎn)速率分析確定某個基元反應(yīng)對于某一確定物質(zhì)的