雙功能催化劑上甲醇一步氧化法合成甲縮醛.pdf

1、甲醇一步氧化法合成甲縮醛，省去了甲醇氧化成甲醛的工段，較大的節(jié)省了設(shè)備投資。近年來(lái)探究催化這一類(lèi)型反應(yīng)的催化劑得到了廣泛關(guān)注。
　　本文合成了一系列同時(shí)具有氧化還原性和酸性中心的雙功能催化劑，經(jīng)過(guò)對(duì)其催化活性的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，V2O5-ZrO2/SO42-(ZrVS)的催化效果最好。應(yīng)用XRD、FT-IR、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、EDX、SEM、TEM、TG以及N2吸附脫附技術(shù)對(duì)不同焙燒溫度處理的V2O5-ZrO2/SO4

2、2-催化劑進(jìn)行了表征，確定了它們的表面形貌、組成和結(jié)構(gòu)(分子簡(jiǎn)式:Zr6V2.5SO18)。根據(jù)表征結(jié)果:在焙燒溫度為450℃、500℃、550℃下的催化劑催化活性更強(qiáng)，主要與V2O5晶體分散在它們的表面上有關(guān)。并且，在500℃下處理的催化劑擁有更強(qiáng)的酸性，更高的比表面積。所以，表面上的V2O5晶體具有氧化還原活性位點(diǎn)，較高的酸性和較大的比表面積的V2O5-ZrO2/SO42--773K對(duì)于甲醇一步氧化法具有最好的催化活性。
　　

3、根據(jù)以上表征結(jié)果確定了在焙燒溫度為500℃處理下的V2O5/ZrO2是一種催化甲醇一步氧化法合成甲縮醛的有效催化劑，并且確定了最佳反應(yīng)工藝:在反應(yīng)溫度為200℃、甲醇通入量為0.05ml·min-1、氧氣通入量為5ml·min-1、氮?dú)馔ㄈ肓繛?5ml·min-1的條件下甲醇的轉(zhuǎn)化率為38.0％，甲縮醛的選擇性為90.5％。焙燒促進(jìn)了硫酸根與表面氧化物的相互作用，形成了強(qiáng)酸中心，在不降低氧化還原性的情況下大幅度提升了表面酸性。正是因?yàn)樗?/p>