基于微反應(yīng)器的一維納米結(jié)構(gòu)催化劑對(duì)光催化還原氣相CO2性能影響的研究.pdf

1、全球經(jīng)濟(jì)發(fā)展所引起的能源危機(jī)和環(huán)境污染已經(jīng)成為人類共同面臨的兩大難題。其中化石能源的消耗急劇增加了大氣中 CO2的含量，并引起溫室效應(yīng)等一系列環(huán)境問題。在近年來的研究中，利用光催化劑還原 CO2轉(zhuǎn)化成可以使用的碳?xì)淙剂?，這一模仿植物光合作用的技術(shù)是降低 CO2濃度和實(shí)現(xiàn)能源循環(huán)利用的理想途徑。而由于TiO2納米材料具有強(qiáng)氧化性、無毒、環(huán)境友好、廉價(jià)、無污染等優(yōu)點(diǎn)，在光催化領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用。本文首先通過傳統(tǒng)水熱法制備TiO2納米棒，并在

2、此基礎(chǔ)上對(duì)其進(jìn)行摻雜和改性處理，利用XRD、SEM-EDS、TEM、UV-vis和XPS等表征手段對(duì)所制備的催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、形貌特征及其化學(xué)狀態(tài)進(jìn)行系統(tǒng)分析；然后利用光刻技術(shù)設(shè)計(jì)制作微流體反應(yīng)器，結(jié)合已制備的催化劑來還原氣相 CO2，并通過氣相色譜儀對(duì)產(chǎn)物濃度和成份進(jìn)行檢測(cè)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用傳統(tǒng)的水熱法制備TiO2納米棒，并在其基礎(chǔ)上利用超聲輔助連續(xù)陽離子吸附法對(duì)其進(jìn)行不同 Cu2+濃度摻雜，結(jié)合平板式微流體反應(yīng)

3、器進(jìn)行光催化還原氣相CO2。以365nm紫外光為激發(fā)光源，對(duì)摻雜不同Cu2+濃度，CO2流速以及不同反應(yīng)溫度等參數(shù)對(duì)反應(yīng)性能的影響進(jìn)行研究。研究表明：當(dāng)TiO2納米棒薄膜上摻雜Cu2+離子質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5wt.％時(shí)，在平板式微流體反應(yīng)器中CO2流量為2ml/min時(shí)，甲醇和乙醇的產(chǎn)量最高，分別為24.42μmole/g-cat·h和47.25μmole/g-cat·h，即其催化性能最優(yōu)。催化速率隨著反應(yīng)過程中溫度的升高而增加。Cu2+離

4、子的加入不僅能夠有效抑制光生電子-空穴對(duì)復(fù)合，而且對(duì)催化產(chǎn)物具有選擇性生成。⑵為了進(jìn)一步增強(qiáng)催化劑對(duì)可見光的吸收強(qiáng)度，在TiO2納米棒陣列薄膜的基礎(chǔ)上，對(duì)其進(jìn)行Cu2+摻雜和CdS敏化處理。即采用超聲輔助連續(xù)陽離子吸附法進(jìn)行 Cu2+摻雜，以及利用有機(jī)溶液對(duì)敏化劑進(jìn)行溶解，并利用連續(xù)離子層吸附反應(yīng)進(jìn)行敏化處理。其中通過循環(huán)次數(shù)決定 CdS復(fù)合量?；谄桨迨轿⒘黧w反應(yīng)器，利用模擬太陽光對(duì)其進(jìn)行光催化還原CO2實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明，當(dāng)對(duì)Cu2

5、+質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5wt.%的TiO2納米棒薄膜進(jìn)行CdS敏化循環(huán)次數(shù)為2時(shí)，平板式微流體反應(yīng)器中 CO2流量為4ml/min時(shí)，催化效率最高且主要產(chǎn)物為乙醇，此時(shí)乙醇的產(chǎn)量為70.27μmole/g-cat·h。⑶采用光刻技術(shù)，在平板式微流控反應(yīng)器的基礎(chǔ)上，制備倒置凸臺(tái)微流控反應(yīng)器，結(jié)合C2 CdS-Cu2+/TiO2催化劑進(jìn)行光催化還原氣相CO2實(shí)驗(yàn)。利用正交實(shí)驗(yàn)原理對(duì)微凸臺(tái)的直徑、間距和高度進(jìn)行分析研究，并運(yùn)用極差法對(duì)結(jié)果進(jìn)行分析。

6、發(fā)現(xiàn)當(dāng)微凸臺(tái)的直徑、間距和高度分別為500、1000和200μm時(shí)，催化效果最佳。且水平高度對(duì)結(jié)果的影響最大，間距次之，微凸臺(tái)直徑影響最小。通過實(shí)驗(yàn)研究可知，當(dāng)微凸臺(tái)的直徑、間距和高度分別為500、1000和150μm，CO2流量為3.5ml/min時(shí)，乙醇的產(chǎn)量為95.19μmol/g·h，相比同樣條件下平板式微流體反應(yīng)器的70.27μmol/g·h。說明微凸臺(tái)的加入促進(jìn)了反應(yīng)物在反應(yīng)器內(nèi)的流動(dòng)，進(jìn)而改善了催化層表面反應(yīng)物的供給過程，