兩親分子-多酸超分子構(gòu)筑及其氧化還原性能研究.pdf

1、隨著環(huán)境問題的升級,越來越嚴(yán)格的法規(guī)要求降低燃料油中的含硫化合物含量(<10ppm)。要實現(xiàn)燃料油的超深度脫硫,必然要減少像4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)及其他烷基取代噻吩衍生物等難以除去的化合物的含量。而傳統(tǒng)的催化加氫脫硫工藝在除去上述含硫化合物時遇到了困難,不僅需要巨大的氫氣消耗,同時需要提高設(shè)備的耐高溫性能以及尋找高效的催化劑。在眾多的脫硫工藝中,氧化脫硫由于其條件溫和,操作方便,被認(rèn)為是近期有望工業(yè)化應(yīng)用的超深度

2、脫硫工藝。
　　首先我們對超深度脫硫的背景,傳統(tǒng)加氫脫硫工藝的現(xiàn)狀及進(jìn)展,氧化/萃取脫硫的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了文獻(xiàn)概述。通過調(diào)研,發(fā)現(xiàn)目前基于氧化脫硫的研究主要集中于傳統(tǒng)的表面活性劑和多金屬氧酸鹽的催化體系,但是對于新型Gemini型表面活性劑在超深度脫硫中應(yīng)用則沒有報道。
　　合成了間隔基長度依次增大的五種Gemini型表面活性劑分子,將其與多金屬氧酸鹽(H3AsMo12O40)通過靜電作用力復(fù)合制得了有機(jī)-無機(jī)雜化的具有介孔相

3、的催化劑(Gn/POM)。以苯并噻吩(BT),二苯并噻吩(DBT),4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)為模型硫化物對他們的催化性能與傳統(tǒng)的表面活性劑分子/雜多酸復(fù)合物催化性能進(jìn)行對比。發(fā)現(xiàn)Gn/POM具有更高的催化性能。G2/POM擁有最好的表觀速率常數(shù)Kapp以及TOF值,在溫和的條件下(60℃,常壓),35min內(nèi)對模型油(DBT,1000ppm)的脫硫效果達(dá)到99％以上,而傳統(tǒng)的單鏈表面活性劑STAB/POM在同樣條件