等離子體催化二氧化碳經(jīng)甲烷化制C-,2-烴反應(yīng)的研究.pdf

1、該論文利用脈沖電暈等離子體與催化劑結(jié)合共同作用,通過兩步法成功的由CO<,2>高效地制備了C<,2>烴,為二氧化碳活化與轉(zhuǎn)化提供了一條新的技術(shù)路線.論文的主要研究工作包括:(1)探索脈沖電暈等離子體與催化劑共同作用CO<,2>/H<,2>甲烷化和由CH<,4>/H<,2>合成C<,2>烴反應(yīng)的可行性;(2)研制等離子體催化CO<,2>轉(zhuǎn)化的反應(yīng)器和適配的催化劑;(3)優(yōu)化等離子體催化CO<,2>轉(zhuǎn)化制C<,2>烴反應(yīng)的工藝條件和電參數(shù);

2、(4)利用原子發(fā)射光譜原位技術(shù)對等離子體反應(yīng)的診斷結(jié)果,對等離子體催化CO<,2>轉(zhuǎn)化制C<,2>烴反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行推斷;(5)通過對積碳催化劑的表征結(jié)果,分析積碳的類型及其成因,并探討減少積碳的途徑;(6)通過對等離子體催化CO<,2>轉(zhuǎn)化制C<,2>烴反應(yīng)能量效率的分析,探討提高等離子體催化反應(yīng)能量效率的途徑.論文取得的主要結(jié)果如下:1.在常溫常壓下,脈沖電暈等離子體與Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑共同作用CO<,2>/H<,

3、2>反應(yīng)能夠高效地轉(zhuǎn)化為甲烷.2.在常溫常壓下,利用脈沖電暈等離子體首次實(shí)現(xiàn)了CH<,4>臨氫偶聯(lián)反應(yīng),在CH<,4>/H<,2>等離子體反應(yīng)中,CH<,4>轉(zhuǎn)化率、C<,2>烴收率隨H<,2>引入量的增加而升高,而且反應(yīng)中積碳明顯減少、產(chǎn)物C<,2>烴分布也能得到一定改善.3.OES對等離子體作用CO<,2>/H<,2>、CH<,4>/H<,2>體系反應(yīng)的原位光譜診斷結(jié)果表明,CO<,2>/H<,2>、CH<,4>/H<,2>在脈沖電