核殼型AuPd@SiO2納米催化劑的可控合成及其催化加氫性能的研究.pdf

1、核殼型Metal@m-SiO2納米催化劑由于其獨特的高溫穩(wěn)定性而備受關(guān)注，介孔二氧化硅能有效保護金屬納米粒子不被燒結(jié)，其中介孔成為反應(yīng)物和產(chǎn)物自由進出的通道，而且殼核之間的相互作用可能會導(dǎo)致其表現(xiàn)出獨特的物理化學(xué)性質(zhì)。
　　本文通過一種改良的溶膠凝膠法，成功合成出AuPd@m-SiO2核殼納米催化劑，并將其作為對氯硝基苯催化加氫反應(yīng)中的催化劑。首先以硼氫化鈉作為還原劑，以十四烷基三甲基溴化銨（TTAB）作為表面活性劑和模板劑在水相

2、中合成TTAB包裹的金鈀合金納米粒子（AuPd），隨后在堿性條件下水解正硅酸乙酯（TEOS）以在TTAB包裹的金鈀合金納米粒子核外形成二氧化硅殼，所獲得的核殼型納米顆粒（AuPd@SiO2）由約3nm的金鈀合金納米粒子的核和約18nm的非晶態(tài)SiO2的殼組成，殼層厚度可通過控制溶液的pH值和TEOS/Metal的投料來調(diào)控，接著將其放入馬弗爐中500℃煅燒2小時，以完全煅燒除去殼層中的TTAB表面活性劑，然后再將其300℃氫氣還原2小時

3、，最終形成介孔二氧化硅包裹金鈀合金納米粒子（AuPd@m-SiO2）。一系列Au@m-SiO2、Au10Pd@m-SiO2、Au5Pd@m-SiO2、AuPd5@m-SiO2、AuPd10@m-SiO2、Pd@m-SiO2核殼納米顆粒通過與合成AuPd@m-SiO2相同的制備工藝也被成功合成出來，并具有相似尺寸的核和殼層，唯一改變的是Au-前驅(qū)體/Pd-前驅(qū)體的比例，但保持金屬的總物質(zhì)的量不變。相關(guān)表征結(jié)果顯示,在介孔二氧化硅的保護下，