釕基催化劑的制備及其催化加氫性能研究.pdf

1、眾所周知，在通常條件下，催化芳香族化合物加氫制備環(huán)己烷類中間體比較困難,這是由于該類化合物中的不飽和鍵以相異于一般雙鍵的形式存在，所以加氫難度很大，對于加氫催化劑、反應(yīng)條件要求十分苛刻。因此，研發(fā)高活性、高選擇性及環(huán)境友好型的加氫催化劑對于催化行業(yè)具有非常重要的意義。
　　1，4-環(huán)己二醇與對甲基環(huán)己胺均為很重要的化工中間體，廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、燃料等諸多化工領(lǐng)域。本文首先制備了堿土金屬改性的Ru/NaY催化劑和天然礦物埃洛石（HNT

2、s）固載的Ru/HNTs催化劑，利用BET、TEM及Py-IR等手段對其進行了詳細表征，結(jié)果表明，加入適量的堿土金屬Sr不僅能夠提高活性組分在載體表面的分散性，而且還可以調(diào)節(jié)催化劑的酸性。將這兩類Ru催化劑均應(yīng)用于對苯二酚加氫制1，4-環(huán)己二醇的反應(yīng)，考察了反應(yīng)條件對Ru-Sr/NaY催化劑催化對苯二酚加氫反應(yīng)的影響，得到了最佳反應(yīng)條件：催化劑與反應(yīng)物的質(zhì)量比為1:10、氫氣壓力3.5 MPa、反應(yīng)溫度150 oC、反應(yīng)時間3 h、異丙

3、醇為溶劑。在此條件下，當(dāng)n（Sr/Ru)為0.1時，合成的Ru-Sr/NaY催化劑催化對苯二酚的轉(zhuǎn)換率為99.6％，1，4-環(huán)己二醇的選擇性高達89.6%。此外對對苯二酚加氫反應(yīng)機理做了詳細探究。以價廉易得的埃洛石為載體，采用浸漬沉淀法制得的Ru/HNTs催化劑對應(yīng)的轉(zhuǎn)化率為65.8%，具有較好的工業(yè)化應(yīng)用前景。
　　在本工作中，還合成了通過助劑Y改性的Ru-Y/NaY催化劑，經(jīng)表征分析，Ru顆粒分散很均勻，并將其應(yīng)用于催化對硝基