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文檔簡介
1、表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)因具有極高的檢測靈敏度及在原位條件下獲得表面物種極其豐富的振動信息而發(fā)展成為表面科學(xué)的重要工具之一。它的應(yīng)用范圍十分廣泛,涉及化學(xué)、物理學(xué)、生物學(xué)、納米科學(xué)等諸多領(lǐng)域。然而,SERS的增強(qiáng)機(jī)理究竟源自于物理增強(qiáng)還是化學(xué)增強(qiáng)迄今難以定論,并且在SERS基底制備方面還存在增強(qiáng)效率低和重現(xiàn)性不好等缺點,這些都阻礙了SERS進(jìn)一步的發(fā)展和應(yīng)用。本論文將結(jié)合實驗結(jié)果,重點通過三維時域有限差分法(3D—FDTD)對穩(wěn)定性
2、高、SERS活性好的金納米結(jié)構(gòu)基底的電磁場增強(qiáng)進(jìn)行理論模擬,討論粒子的尺寸、近場耦合以及激發(fā)光波長等因素對其SERS活性的影響。 論文共分四部分。前言部分介紹了SERS的發(fā)展、SERS基底的制備方法及其研究現(xiàn)狀,并在此基礎(chǔ)上提出本論文的主要設(shè)想及工作思路。第二章簡單介紹了三維時域有限差分法(3D—FDTD)的工作原理及金屬的介電系數(shù)的Debye修正公式。第三章研究金納米粒子球的尺寸對其SERS活性的影響。通過以實驗上合成一系列粒
3、徑不同(16 nm到160 nm)的金納米粒子球作為SERS基底,發(fā)現(xiàn)120-135 nm的金納米粒子在632.8 nm波長激發(fā)下具有最強(qiáng)的SERS活性。通過3D-FDTD模擬,從理論上分析了金納米結(jié)構(gòu)的SERS基底的電磁場分布,探討了粒子尺寸與SERS活性的關(guān)聯(lián)。第四章主要定量研究金納米粒子的近場耦合、激發(fā)光波長等因素對其SERS活性的影響。研究結(jié)果解釋了金在325 nm激發(fā)線下檢測不到紫外光激發(fā)的表面增強(qiáng)拉曼信號(UV-SERS)的
4、原因。 本論文工作得到了如下一些研究成果: 1、詳細(xì)探討了影響金納米粒子球SERS活性的尺寸效應(yīng)。利用三維時域有限差分法,對不同尺寸的球形金納米粒子進(jìn)行電磁場增強(qiáng)的理論計算,結(jié)果與實驗相吻合。同時對目前實驗上尚難以合成的大尺寸的金納米粒子進(jìn)行模擬,結(jié)果表明受多極矩和大尺寸效應(yīng)的影響在粒徑220nm時又出現(xiàn)SERS增強(qiáng)另一峰值,這對今后合成金納米粒子實驗具有一定的指導(dǎo)意義。 2、定量研究了近場耦合、激發(fā)光波長等因素
5、對金納米基底的SERS活性的影響。研究結(jié)果表明,鄰近粒子之間的近場耦合效應(yīng),將對金納米結(jié)構(gòu)SERS的電磁場增強(qiáng)起關(guān)鍵性作用。當(dāng)納米粒子之間存在數(shù)納米間隔時將產(chǎn)生很強(qiáng)的局域電磁場增強(qiáng),是SERS增強(qiáng)的熱點。當(dāng)粒子緊靠在一起時由于粒子間的電荷交換使得表面等離子體共振(SPR)增強(qiáng)效應(yīng)減弱,導(dǎo)致基底的SERS活性下降。隨著納米粒子之間間隔的增大,局域電磁場急速下降。當(dāng)間隔達(dá)到納米粒子本身大小時,粒子之間的耦合效應(yīng)可忽略不計。對激發(fā)光波長與SE
6、RS增強(qiáng)效應(yīng)的關(guān)聯(lián)的研究表明,隨著波長的紅移,最強(qiáng)SERS增強(qiáng)效應(yīng)所對應(yīng)的粒徑有越來越大的趨勢。 3、本論文還對Au納米粒子在紫外區(qū)的SERS增強(qiáng)特性進(jìn)行了初步的理論分析。由于紫外光激發(fā)引起的金的帶間躍遷導(dǎo)致不能有效地激發(fā)表面等離子體共振,且目前拉曼譜儀在紫外光區(qū)的檢測靈敏度遠(yuǎn)低于可見光區(qū),故實驗上在UV光區(qū)難以獲得金納米粒子的UV—SERS信號。 3D—FDTD模擬結(jié)果與實驗的一致性證實了金納米結(jié)構(gòu)SERS基底的活性主
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