含氦鈦膜的制備、表征及退火行為研究.pdf

1、金屬中的氦行為研究是涉及許多關(guān)鍵領(lǐng)域的重要課題，而在進(jìn)行氦行為的研究時(shí)必須首先進(jìn)行氦的引入。通常的氦離子注入會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的晶格損傷；氚衰變和中子輻照則因?yàn)榘胨テ谔L(zhǎng)和實(shí)驗(yàn)設(shè)備安全防護(hù)等原因不易于實(shí)驗(yàn)室操作。為此，本文提出金屬薄膜中引入氦的新方法----直流磁控濺射制備含氦薄膜。圍繞含氦鈦膜的制備、表征及氦泡的熱生長(zhǎng)行為，論文的研究工作可歸納成下列幾方面： (1)在氦-氬混合氣體中進(jìn)行直流磁控濺射沉積，可制備含氦量可控、體分布均勻、

2、低晶格損傷的含氦鈦膜。其中氬作為濺射靶原子的入射離子，用于沉積薄膜和維持放電，隨后的熱脫附分析沒(méi)有發(fā)現(xiàn)氬的明顯摻入。氦引入的物理過(guò)程有兩部分貢獻(xiàn)來(lái)源：一為入射陰極靶表面的氦離子背向散射后，以中性粒子穿越等離子體區(qū)并注入到生長(zhǎng)的膜中，一為等離子體中的氦離子受陽(yáng)極鞘層偏壓作用以亞閾值能量注入。偏壓改變時(shí)，氦引入量變化不大，表明背向散射的中性氦粒子被薄膜捕獲為主。 薄膜中的氦含量與沉積工藝中的氦分壓、基片溫度及偏壓、具體材料種類等因素

3、有關(guān)。通過(guò)改變混合工作氣體中的氦分壓強(qiáng)，可較好地控制放電氣體中氦離子密度的份額，實(shí)現(xiàn)寬濃度范圍(氦鈦原子比：0到49at．％)的氦引入。轟擊薄膜的氦粒子能量可控制在100電子伏特左右，接近損傷閾值能量，因此薄膜的損傷很小，這與keV能量的氦離子注入引起的薄膜嚴(yán)重?fù)p傷情況完全不同。 (2)結(jié)合離子束分析、X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡、正電子湮滅、熱脫附譜等技術(shù)對(duì)含氦鈦膜進(jìn)行了系統(tǒng)表征，結(jié)果顯示：隨薄膜含氦量的增加，晶格點(diǎn)陣參數(shù)增

4、大，X射線衍射峰寬化，薄膜晶粒細(xì)化，無(wú)序程度增加；摻入一定量氦以后薄膜表面有均勻分布的鼓泡形成，尺寸30～40nm，沒(méi)有破裂現(xiàn)象，當(dāng)膜內(nèi)引入的氦量增加到49．a(chǎn)t％時(shí)，表面的凸起變得細(xì)小密集，少量鼓泡開始破裂。 取決于含氦量，濺射制備的樣品中氦有間隙團(tuán)簇、氦一空位復(fù)合體、不同尺寸氦泡等多種狀態(tài)。氦進(jìn)入薄膜后優(yōu)先占據(jù)原有的空位，氦泡形核后通過(guò)吸收氦原子，以沖出位錯(cuò)環(huán)模式進(jìn)行緩慢生長(zhǎng)，當(dāng)氦泡密度增加到一定程度時(shí)，氦泡之間的合并形成了

5、大尺寸的氦泡。低含氦量下，多為晶界高密度小氦泡和晶內(nèi)氦一空位復(fù)合體形式，并在高溫區(qū)釋放；中等含量下，氦泡密度增加，小氦泡合并生成部分大氦泡，在中等溫度區(qū)以不同的起始溫度釋放；高含氦量下，氦泡平均尺寸增大，高密度的大氦泡和小氦泡共存，小氦泡連結(jié)成線或者聚集成簇，表面區(qū)域氦泡破裂增強(qiáng)，在低溫下就開始大量釋放。 (3)本文還首次采用氦的熱脫附譜和正電子湮滅的多普勒展寬技術(shù)研究等時(shí)(1小時(shí))退火后的氦泡狀態(tài)。離子束分析方法測(cè)定了氦滯留量

6、：低于973K溫度的退火，絕大部分氦被氦泡束縛，無(wú)明顯釋放；高于973K退火后，氦的滯留量大幅降低。 分析退火過(guò)程中氦泡的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制認(rèn)為，低于700K溫度退火時(shí)，氦泡主要通過(guò)吸收熱空位和間隙的游離氦原子，以沖出位錯(cuò)環(huán)機(jī)制(舒解內(nèi)部氣體壓強(qiáng))緩慢生長(zhǎng)，釋放溫度變化不大，位錯(cuò)環(huán)還抑制氦的釋放；中間退火溫度下，主要以氦泡的遷移和合并機(jī)制生長(zhǎng)，控制過(guò)程為鈦原子的表面擴(kuò)散，熱脫附顯示大小氦泡共存，但沒(méi)有氦的大量釋放。在973K退火后，

7、小氦泡基本消失，全部以大氦泡存在，并部分釋放。高于973K時(shí)，Ostwald熟化機(jī)制占主導(dǎo)，熱空位被大量激發(fā)，小泡溶解，然后被大的氦泡捕獲，大氦泡迅速生成后開始破裂伴隨大的釋放，因此只遺留下部分小的氦泡。Ostwald熟化機(jī)制的控制過(guò)程為氦原子的解離和空位增強(qiáng)的擴(kuò)散過(guò)程。 (4)對(duì)單能和多能氦離子注入的熱脫附發(fā)現(xiàn)，注入誘發(fā)的高濃度空位同時(shí)捕獲了氦原子，幾乎沒(méi)有氦原子處于間隙自由態(tài)。濺射制備的含氦樣品的熱脫附譜顯示有一定量的間隙氦

8、原子存在，氦致晶格損傷的程度遠(yuǎn)低于離子注入情況，這為排除材料損傷的影響、較單純地研究材料中的氦行為機(jī)理提供了條件。 濺射引氦方法比離子注入引入的氦原子更接近氚衰變產(chǎn)生的氦原子的存在及演化行為，可用于模擬儲(chǔ)氚金屬中由于氚衰變而產(chǎn)生的氦累積對(duì)材料的影響，這可避免氚衰變產(chǎn)生氦所需的長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)周期。 氦的釋放與晶格狀態(tài)、氦的存在形式有關(guān)，釋放特征與通常的離子注入不同。濺射摻氦不同含量后，結(jié)合退火、熱脫附譜以及其他表征手段，可為快速評(píng)