鈾和二氧化鈾光學(xué)性質(zhì)第一性原理計(jì)算.pdf

1、本論文采用基于密度泛函理論的第一性原理贗勢(shì)平面波方法，在局域密度近似(LDA)和廣義梯度近似(GGA)下，系統(tǒng)研究了金屬α-U和UO2的晶體結(jié)構(gòu)，彈性常數(shù)，體模量，電子能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。
　　計(jì)算主要針對(duì)α-U，α-U屬于正交晶系，所屬空間群:63-Cmcm。首先采用GGA近似對(duì)α-U進(jìn)行了幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化，以找到系統(tǒng)的穩(wěn)定基態(tài)結(jié)構(gòu)，計(jì)算得到的晶格常數(shù)與實(shí)驗(yàn)值非常吻合。然后計(jì)算了α-U的九個(gè)各向異性彈性常數(shù)，進(jìn)而得到了其體模量，剪切

2、模量，楊氏模量等參數(shù)。彈性常數(shù)計(jì)算結(jié)果與E.S.Fisher等人的實(shí)驗(yàn)值和P.Soderlind采用全勢(shì)線性Muffin-tin軌道(FP-LMTO)方法計(jì)算結(jié)果吻合。得到的彈性模量B0=133.9GPa，剪切模量G=96.02GPa，他們的比值為1.37，根據(jù)Pugh經(jīng)驗(yàn)判據(jù)，表明鈾成脆性，與實(shí)驗(yàn)吻合。
　　鈾的能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算結(jié)果表明，鈾在價(jià)電子區(qū)域，主要有三個(gè)較大的能帶，在費(fèi)米能級(jí)附近，5f，6d軌道參與成鍵，其中，5f軌道非常

3、窄而且強(qiáng)，表現(xiàn)出一定的局域性。得到鈾的電子基態(tài)以后，根據(jù)單電子近似和直接躍遷定則，計(jì)算了光學(xué)函數(shù)的矩陣元，得到了鈾的介電函數(shù)虛部ε2，再根據(jù)Kramas-Kronig關(guān)系，得到其實(shí)部ε1，這樣，就可以理論推導(dǎo)出鈾的其它光學(xué)函數(shù)，像吸收系數(shù)，反射系數(shù)，電子能量損失譜等。對(duì)鈾的各光譜性質(zhì)，結(jié)合其能帶結(jié)構(gòu)，詳細(xì)分析了各吸收峰的物理機(jī)制，并與相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)作了對(duì)比分析。
　　金屬鈾在外界條件下氧化一般得到的是二氧化鈾，UO2屬于fcc晶系，