環(huán)境介質(zhì)對(duì)發(fā)光團(tuán)自發(fā)輻射衰減壽命的影響.pdf

1、20世紀(jì)量子力學(xué)理論建立以后，發(fā)光學(xué)從觀察、歸納、總結(jié)的經(jīng)驗(yàn)科學(xué)中找到了它的物理內(nèi)涵，確定能級(jí)及能級(jí)間的躍遷是發(fā)光現(xiàn)象的核心。發(fā)光學(xué)的理論研究及應(yīng)用都取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展。稀土離子和半導(dǎo)體量子點(diǎn)由于其卓越的發(fā)光性能，成為了主要的發(fā)光材料。作為發(fā)光材料的重要性質(zhì)，輻射壽命在理論研究和實(shí)驗(yàn)研究中受到了廣泛的關(guān)注。理論研究中，對(duì)于發(fā)光中心的自發(fā)輻射壽命與介質(zhì)的關(guān)系提出了若干模型；實(shí)驗(yàn)測(cè)量上，也有不同的結(jié)果支持不同的模型。我們?yōu)榱岁U明孤立發(fā)光中心自

2、發(fā)輻射壽命對(duì)環(huán)境介質(zhì)的依賴關(guān)系，從虛腔(Lorentz)和實(shí)腔兩個(gè)典型模型的前提假設(shè)出發(fā)分析了它們各自的適用條件。在我們自己推導(dǎo)的更具普適性的實(shí)腔模型基礎(chǔ)上，我們分別從納米粒子隨機(jī)分布引起的折射率漲落和局域電場(chǎng)漲落兩個(gè)方面討論了介質(zhì)中含發(fā)光中心的納米粒子輻射壽命的漲落。 發(fā)光粒子與輻射相關(guān)的內(nèi)在屬性是發(fā)光粒子的躍遷電偶極矩。以電偶極矩的平方來(lái)表示的發(fā)光粒子在介質(zhì)中的輻射衰減速率在各個(gè)模型中不盡相同。發(fā)光粒子和介質(zhì)不可能占據(jù)同一處

3、空間，因此發(fā)光粒子總是位于介質(zhì)中的一個(gè)腔體內(nèi)。而腔體外的介質(zhì)通常被看作經(jīng)典的均勻介質(zhì)。腔體表面的邊界條件取決于腔體內(nèi)的物質(zhì)被看作是真空還是和介質(zhì)一致，由此分別可以得出實(shí)腔模型和虛腔模型。 為了闡明孤立發(fā)光中心自發(fā)輻射壽命對(duì)環(huán)境介質(zhì)的依賴關(guān)系，在第三章中從實(shí)腔和虛腔兩個(gè)典型模型的前提假設(shè)出發(fā)分析了它們各自的適用條件。 虛腔模型在推導(dǎo)局域電場(chǎng)和宏觀電場(chǎng)時(shí)，假設(shè)腔內(nèi)的粒子和腔外的介質(zhì)粒子具有相同的極化率。通過(guò)在介質(zhì)中取一個(gè)虛擬

4、的球形腔體，推導(dǎo)出了局域電場(chǎng)和宏觀電場(chǎng)之間的關(guān)系。實(shí)腔模型認(rèn)為介質(zhì)被發(fā)光粒子排開(kāi)，形成一個(gè)真實(shí)的腔體。在已有的認(rèn)為腔體是真空的實(shí)腔模型基礎(chǔ)上，我們通過(guò)電動(dòng)力學(xué)方程推廣出更普適的腔體中非真空的實(shí)腔模型。 為給出這兩個(gè)模型的適用條件，我們對(duì)文獻(xiàn)中已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和采用的理論模型進(jìn)行了綜合分析，發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果均可以得到圓滿的解釋。在此基礎(chǔ)上，給出發(fā)光中心環(huán)境介質(zhì)中發(fā)光壽命應(yīng)該滿足的模型的判據(jù)：對(duì)于稀土離子等孤立離子(其光學(xué)極化率可以

5、當(dāng)作零)作為發(fā)光中心時(shí)，其發(fā)光壽命的局域場(chǎng)效應(yīng)所滿足的模型與被替換的介質(zhì)離子有關(guān)，在被替換的介質(zhì)離子的極化率很小的情況下，為虛腔模型，反之則滿足實(shí)腔模型；當(dāng)發(fā)光中心為納米粒子(如量子點(diǎn)或含有發(fā)光離子的納米尺度的絕緣體)時(shí)，局域場(chǎng)效應(yīng)滿足本章推廣了的實(shí)腔模型。 在第四章中我們以介質(zhì)中含發(fā)光中心的納米粒子為對(duì)象，研究輻射壽命的漲落。一定體積內(nèi)的納米粒子個(gè)數(shù)可以認(rèn)為滿足泊松分布，而納米粒子個(gè)數(shù)的漲落又引起了局域環(huán)境的變化。我們根據(jù)第三

6、章給出的實(shí)腔模型(含推廣了的實(shí)腔模型)，分別從相對(duì)折射率和局域電場(chǎng)的漲落來(lái)分析輻射壽命的漲落并根據(jù)Meltzer等人的實(shí)驗(yàn)給出的參數(shù)，進(jìn)行了數(shù)值模擬。 納米粒子在介質(zhì)中的隨機(jī)分布使局域介質(zhì)相對(duì)折射率出現(xiàn)統(tǒng)計(jì)式漲落分布，從而引起含孤立發(fā)光中心的納米粒子的輻射壽命在其期望值附近一定范圍內(nèi)的分布。對(duì)于文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)，輻射壽命相對(duì)偏移量的概率分布的均方差較小，納米粒子的輻射壽命集中分布在期望值附近很小的范圍內(nèi)。當(dāng)納米粒子所占體積比例或者納

7、米粒子與所取局域空間的體積比值增大時(shí)，由納米粒子隨機(jī)分布帶來(lái)的輻射壽命的漲落和不確定度會(huì)增大。 納米粒子的分布除了影響介質(zhì)的有效折射率，還對(duì)納米粒子內(nèi)的局域電場(chǎng)有影響。在介質(zhì)中，納米粒子被極化，可以看成電偶極子，電偶極子位置的隨機(jī)分布將導(dǎo)致納米粒子內(nèi)局域電場(chǎng)的漲落。通過(guò)分析中心位于任意無(wú)限小體積內(nèi)的納米粒子數(shù)量的均方差和與之相關(guān)的納米粒子內(nèi)的局域電場(chǎng)的漲落，計(jì)算了由極化的含發(fā)光中心的納米粒子的隨機(jī)分布引起的輻射壽命的相對(duì)不確定度