C、N、F元素?fù)诫s納米二氧化鈦的制備及可見光催化性能研究.pdf

1、納米二氧化鈦具有良好的光催化特性，在污染物降解、自清潔涂層等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。但TiO2的禁帶寬度較大，需要以紫外光為激發(fā)光源，限制了其實(shí)際應(yīng)用。將TiO2的光吸收波長(zhǎng)紅移至可見光區(qū)，可以利用太陽(yáng)光作為激發(fā)光源，節(jié)能環(huán)保。因此，擴(kuò)展TiO2光響應(yīng)范圍，使其在太陽(yáng)光照射下催化降解有機(jī)物備受研究者關(guān)注。
　　 摻雜非金屬是制備可見光響應(yīng)TiO2的重要技術(shù)途徑之一。本論文以四氯化鈦為原料，采用沸騰回流法，以檸檬酸為碳源，制備了碳摻雜納米

2、TiO2。利用水熱法，分別以硝酸銨和氟化鈉為添加劑，制備了氮摻雜和氟摻雜納米TiO2。利用XRD、TEM、SEM、UV-Vis、XPS和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）等表征方法，研究了納米TiO2的結(jié)構(gòu)、形貌、光吸收性質(zhì)等。通過(guò)對(duì)甲基橙溶液的降解來(lái)測(cè)試摻雜TiO2樣品的可見光催化活性，探討了三種元素的最佳摻雜量，分析了可見光響應(yīng)機(jī)理。
　　 研究結(jié)果表明：（1）隨著檸檬酸添加量的增大，產(chǎn)物中銳鈦礦含量增加，球型顆粒變大，分散程度

3、提高。未添加檸檬酸時(shí)，TiO2的比表面積為92.232m2·g-1；添加檸檬酸后，樣品比表面積增大到187.747m2·g-1。比表面積的增大，有利于提高樣品的光催化性能。
　　 （2）在反應(yīng)體系中加入NH4NO3，產(chǎn)物為金紅石相，形貌為納米棒狀顆粒組成的微球。未摻雜TiO2的比表面積為41.479m2·g-1，當(dāng)NH4NO3添加量為0.4％時(shí)，比表面積為50.645m2·g-1。
　　 （3）在反應(yīng)體系中加入少量NaF

4、所制備樣品為金紅石相，是由納米棒狀顆粒組成的微球。添加2.0％NaF所得樣品為混晶，銳鈦礦相含量為20.7％，金紅石相含量為79.3％，比表面積為40.355 m2·g-1。
　　 （4）與未摻雜樣品和P25相比，摻雜C、N、F元素所制備TiO2樣品的吸收波長(zhǎng)發(fā)生紅移，在可見光區(qū)有吸收。以12W主波長(zhǎng)460nm的藍(lán)色LED燈為光源，甲基橙溶液為模擬污染物，測(cè)試樣品的光催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明摻雜樣品在光催化降解的過(guò)程中表現(xiàn)出良好的

5、可見光活性，最佳樣品的降解結(jié)果為：2.0％C-TiO2光照3h降解率約為90％，0.5％N-ZiO2和0.4％F-TiO2樣品在光照5h時(shí)降解率約為62％，72％。
　　 （5）利用XAFS分析了非金屬元素?fù)诫sTiO2中Ti原子的局域結(jié)構(gòu)，獲得了配位數(shù)、鍵長(zhǎng)等信息，研究結(jié)果表明，隨著非金屬元素N和F摻雜量的增大，所得樣品的配位數(shù)和Ti-O鍵的鍵長(zhǎng)變大。XAFS和XPS結(jié)果表明C和F原子主要以替代氧或鈦原子的形式摻入二氧化鈦晶格中