N、H原子在過渡金屬表面吸附的微觀動力學研究.pdf

1、近年來，隨著化學工業(yè)的迅猛發(fā)展，人們對固體催化劑及其所催化的反應表現(xiàn)出了極大的興趣。表面吸附作為異相催化的關鍵環(huán)節(jié)越來越顯現(xiàn)出其廣闊的發(fā)展前景。本文采用5參數(shù)Morse勢(簡稱5-MP)計算方法，研究了氮、氫原子在過渡金屬W、Pt表面上吸附、振動和擴散的微觀動力學行為。同時，為了研究內層吸附態(tài)對表層吸附態(tài)性質的影響，利用改進推廣的LEPS方法研究了2H-W(100)表面體系。本文的計算結果重現(xiàn)了已獲得的實驗數(shù)據(jù)，且預測了一些實驗上尚未監(jiān)

2、測到的重要信息。本文的主要研究內容如下： 1)利用5-MP方法研究了原子在過渡金屬表面的作用機理。計算結果重現(xiàn)了原子吸附在過渡金屬低指數(shù)面上的微觀動力學特性，如吸附位、吸附幾何、結合能、正則振動頻率等。通過對實驗所觀察到的H-Pt(111)體系損失譜的指派進行全面分析，從理論上對實驗損失譜做出了可信的判定，確認了實驗觀察到的68meV和112meV損失譜峰分別為氫原子表面三重洞位吸附態(tài)的平行和垂直振動頻率，153meV損失譜峰為

3、氫原子內層吸附態(tài)的垂直振動頻率。 2)利用5-MP組裝推廣的LEPS勢方法研究了2H-W(100)體系。如果兩個吸附位距離較遠，吸附態(tài)之間的相互作用就很弱，則兩吸附態(tài)的性質變化就小。在此主要研究的是臨界點性質變化比較大的鄰近吸附位之間相互作用的情況，特別是內層吸附態(tài)對鄰近表面吸附態(tài)影響的情況。結果發(fā)現(xiàn)由于內層吸附位二層橋位Bs的優(yōu)先吸附，對與其鄰近的表面吸附位五重洞位H(Bs)及橋位B(Bs)的臨界點性質造成了一定的影響。H(B