表面活性劑DTAN,CAB,PVP對(duì)四氮雜大環(huán)銅配合物催化的B-Z化學(xué)振蕩反應(yīng)的影響.pdf

1、非平衡非線性化學(xué)作為一門新的交叉學(xué)科,已成為化學(xué)研究中的一個(gè)新的生長點(diǎn),非線性行為的化學(xué)振蕩已成為這一領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),尤其是以四氮雜大環(huán)配合物為催化劑的化學(xué)振蕩反應(yīng)。由于生命體系中存在許多振蕩現(xiàn)象如心跳、呼吸、新陳代謝等。所以說,含氮雜大環(huán)配合物催化的化學(xué)振蕩反應(yīng)更好地體現(xiàn)生物體系的周期性。本文研究了三種不同類型的表面活性劑對(duì)蘋果酸-溴酸鈉-[CuL](ClO4)2(L為5,7,7,12,14,14—六甲基—1,4,8,11-四氮雜環(huán)十

2、四—4,11-二烯)-硫酸組成化學(xué)振蕩體系的影響。
　　一﹑化學(xué)振蕩反應(yīng)的綜述:
　　概括了化學(xué)振蕩反應(yīng)的發(fā)展簡(jiǎn)史,介紹化學(xué)振蕩的條件,常見的化學(xué)振蕩類型及反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行,對(duì)化學(xué)振蕩應(yīng)用進(jìn)行的詳盡的描述,在最后對(duì)文章的研究意義進(jìn)行了簡(jiǎn)單的闡述。
　　二﹑陽離子表面活性劑十二烷基三甲基硝酸銨(DTANO3)膠束對(duì)化學(xué)振蕩體系的影響:
　　根據(jù)文獻(xiàn)合成四氮雜大環(huán)配合物,并進(jìn)行表征。建立以四氮雜大環(huán)銅為催化劑,蘋果酸為有

3、機(jī)底物,溴酸鈉為氧化劑,在硫酸體系下的穩(wěn)定振蕩體系。為消除Br-對(duì)體系的干擾,用NO3-離子代替陽離子表面活性劑DTABr中的Br-制備DTANO3,以研究DTANO3對(duì)振蕩體系的影響,研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)體系中DTANO3濃度在2.0×10-4-5×10-3M范圍內(nèi),會(huì)振蕩振幅和周期產(chǎn)生影響,當(dāng)體系中DTANO3濃度在臨界膠束濃度(DTANO3在體系中的cmc=1.60×10-3 mol/dm3)以下振蕩振幅的改變較平緩,當(dāng)體系中表面活性劑的濃

4、度達(dá)到特定的值1.51×10-3 mol/dm3,△A突然增大△T突然減小,而這個(gè)值與表面活性劑的CMC基本一致。
　　三、兩性表面活性劑椰油酰胺丙基基甜菜堿CAB對(duì)四氮雜大環(huán)催化的B-Z振蕩體系的影響
　　對(duì)于兩性表面活性劑CAB,濃度在2.0×10-5到1×10-3mol/L范圍內(nèi)時(shí),蕩振幅變化量△A和振蕩周期的變化量△T與log[CAB]均呈二次線性關(guān)系。線性相關(guān)系數(shù)分別為0.99281和0.99457。測(cè)定體系中CA

5、B的臨界膠束濃度為3.16×10-5mol/L,當(dāng)體系中表面活性劑濃度小于2.5×10-5mol/L時(shí),振幅和周期變化不是很明顯,但當(dāng)CAB濃度大于2.5×10-5mol/L,振幅和周期變化加劇,這與CAB的臨界膠束濃度基本一致。
　　四、非離子型表面活性劑聚乙烯吡咯烷酮PVP對(duì)BZ化學(xué)振蕩體系的影響
　　聚乙烯吡咯烷酮PVP對(duì)四氮雜大環(huán)銅催化的BZ震蕩體系的影響較為復(fù)雜,當(dāng)PVP濃度范圍在1.5×10-5mol/L-1×1