基于噻吩類和萘類材料的電荷傳輸性能的理論研究.pdf

1、近年來，有機光電材料由于來源廣泛、生產成本低、柔性及可大面積顯示等誘人優(yōu)點成為人們研究的熱點，逐漸應用于有機發(fā)光二極管(OLED)、有機薄膜晶體管(OFET)、有機光伏電池(OPV)等器件中，并表現出優(yōu)越的性能。但是相比于無機光電材料，有機光電材料存在著分子結構的復雜性、堆積形式的多樣性、分子間相互作用的難以調控性等特點，使之相關的實驗和理論研究工作面臨諸多挑戰(zhàn)與困難。
　　本論文結合量子化學和分子動力學，從理論計算的角度對典型的

2、有機光電材料的結構與性質關系進行深入探討，尤其對于有機電子傳輸材料的分子結構-分子間相互作用-分子堆積-電子遷移率之間復雜的關系進行了詳細的討論，希望為人們提高對有機光電材料的理解與認識提供理論支持。主要研究內容包括以下四個部分:
　　第一部分主要深入探討了典型的光電材料-稠環(huán)噻吩及其雙氧化物的發(fā)光和傳輸性質。從單分子水平的角度通過輻射、非輻射速率常數的計算討論了噻吩基-S,S-雙氧基的引入對稠環(huán)噻吩發(fā)光效率的影響，然后進一步通過

3、二聚體發(fā)光性質的模擬證明稠環(huán)噻吩的雙氧化物之所以具有較高的發(fā)光效率主要源于噻吩基-S,S-雙氧基誘導分子聚集的減弱。結合分子動力學模擬估算了稠環(huán)噻吩雙氧化物的傳輸性能，發(fā)現它們具有雙極性傳輸性質。
　　第二部分通過討論Au原子的引入對并五苯傳輸性質的影響，建立金屬與有機半導體材料作用的簡單理論模型。從并五苯-Au四個異構體的傳輸性質計算來看，Au原子的引入位置不同會造成不同的重組能和轉移積分，其中重組能值隨著Au原子的引入位置從中

4、心到邊緣逐漸增大，轉移積分值逐漸減小。重組能的變化趨勢由Au原子與并五苯的相互作用決定，而轉移積分變化趨勢則由分子構型和軌道分布共同決定。
　　第三部分探討了優(yōu)秀的電子傳輸材料-二萘嵌苯鹵素衍生物的傳輸性質，重點討論了在中心核位置引入不同種類及個數的鹵素對電子傳輸性能的影響。通過分析幾何，前線分子軌道特征，分解在不同方向的重組能和轉移積分，揭示結構與性質的關系。從分子間相互作用的角度結合分子動力學模擬分析了熱浮動對傳輸性質的影響，

5、并通過能帶的計算進一步對傳輸性質進行多尺度的模擬。研究結果表明這些化合物的內重組能差異較小，轉移積分決定了它們的傳輸性質;不同取代通過產生各種類型的分子間相互作用誘導不同的分子堆積情況，進而誘導較大差異的電子遷移率。同時發(fā)現分子間相互作用能和轉移積分有一定的對應關系。
　　第四部分針對具有高的電子遷移率和好的環(huán)境穩(wěn)定性的三種萘四羧二酰亞胺衍生物，結合考慮量子力學修正的Marcus-Levich-Jortner公式和密度泛函理論重點