金屬M(fèi)（Al，Cu，Pd，Pt，Rh，Zr）摻雜CeO-,2-的第一性原理研究.pdf

1、近年來(lái)，二氧化鈰因其具有較高的儲(chǔ)氧/釋氧能力、較強(qiáng)的氧化-還原性能，備受人們關(guān)注，尤以在環(huán)保領(lǐng)域的催化劑中的應(yīng)用最為常見(jiàn)，如汽車(chē)尾氣處理的三元催化劑(TWC)。改善貴金屬含量的三元催化劑(TWC)的低溫活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性，符合日益嚴(yán)格的尾氣低排放法規(guī)，具有重要的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)意義。雜質(zhì)對(duì)二氧化鈰性能具有重要影響，但相關(guān)方面的理論研究還比較滯后，而且對(duì)二氧化鈰及其摻雜體系的研究大多基于經(jīng)驗(yàn)方法，基于第一性原理的研究直到近幾年才很快興起。

2、 本文用基于密度泛函理論的第一性原理方法，并用DFT+U方法描述Ce4f電子的強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)，系統(tǒng)地研究了金屬(M=Al，Cu，Pd，Pt，Rh，Zr)摻雜對(duì)二氧化鈰(CeO<,2-x>)的體性質(zhì)(如晶格常數(shù)，體彈性模量)的影響，并對(duì)貴金屬(Pd、Pt、Rh)摻雜二氧化鈰(CeO<,2-x>)體系的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)進(jìn)行詳細(xì)的研究。 對(duì)摻雜的CeO<,2>的研究，我們選用不同大小的超原胞(包含的原子個(gè)數(shù)分別為6，12，24，48和96