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1、本論文采用鋁片作為基體材料制備了一種可用于海水提鈾的偕胺肟基螯合電極,用電化學(xué)方法研究了電極中偕胺肟基團(tuán)的氧化還原性能,然后將其用于從天然海水中吸附鈾并研究了電化學(xué)脫附過(guò)程,探討了螯合電極制備過(guò)程中和此電極對(duì)天然海水中鈾的吸脫附過(guò)程中的多種因素的影響規(guī)律。 (1)首先采用蘸涂法制備了P(AN-co-AA)薄膜電極,以VKH-550:V水:V乙醇=1:1:18配制KH-550溶液,用冰乙酸調(diào)節(jié)溶液pH=5.5,于室溫下放置60h至
2、水解平衡;鋁片在KH-550溶液中的蘸涂時(shí)間為2min,在濃度為10g·L-1的P(AN-co-AA)/DMF溶液中的蘸涂時(shí)間為2h;然后與鹽酸羥胺反應(yīng)制備偕胺肟基螯合電極,較好的偕胺肟化條件為:鹽酸羥胺濃度為0.3mol·L-1,用無(wú)水碳酸鈉調(diào)節(jié)反應(yīng)體系pH=7,反應(yīng)溫度為70℃,反應(yīng)時(shí)間為3h,反應(yīng)轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)58.3%。 (2)以螯合電極為工作電極,不銹鋼電極為對(duì)電極,甘汞電極作為參比電極,螯合電極在pH=7的磷酸鹽緩沖
3、溶液中表現(xiàn)出較好的電化學(xué)活性,未吸附鈾的螯合電極在該支持電解質(zhì)中的氧化、還原電位分別為+2.0V和-2.3V,吸附鈾后氧化、還原電位分別為+3V和-1.1V。由此確定電化學(xué)脫附較好的條件為:以不銹鋼電極為對(duì)電極,以pH=7的磷酸鹽緩沖溶液為支持電解質(zhì),脫附電壓為+3V。 (3)螯合電極對(duì)鈾的吸附分為靜電吸附和螯合吸附兩種方式,螯合電極在硝酸鈾酰溶液中的吸附量取決于螯合吸附量,螯合電極吸附等溫方程為:Γt=1.66x10-3c0.
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