微納體系的電磁輸運研究.pdf

1、在本論文中，應(yīng)用無規(guī)網(wǎng)絡(luò)模型和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法研究微納體系的電磁輸運性質(zhì)：探討了微納體系的尺寸對電磁輸運的影響；理論上研究設(shè)計輸運通道微結(jié)構(gòu)構(gòu)型以增強磁電阻的可能性；詳細(xì)研究了一維多層磁性分子的自旋輸運，分析了分子末端基團和磁性電極的接觸效應(yīng)以及分子尺寸對自旋過濾效應(yīng)的作用和調(diào)控等。主要工作如下： 本文將無規(guī)熔絲網(wǎng)路模型引入錳氧化物微納樣品電輸運過程的研究，很好地解釋了這類空間受限體系展現(xiàn)的多步負(fù)微分電阻效應(yīng)。應(yīng)用

2、熔絲被自身焦耳熱熔斷的過程來模擬弱鏈接的破壞過程。當(dāng)電阻網(wǎng)絡(luò)的無序度較強時，由于電導(dǎo)的寬分布導(dǎo)致電流向電導(dǎo)較大的部分匯集，形成類似逾滲閾值附近的輸運通道結(jié)構(gòu)。一般的電阻網(wǎng)絡(luò)的Kirchhoff迭代模擬會出現(xiàn)臨界變緩（critical slowing down CSD）現(xiàn)象，導(dǎo)致計算困難。本文借鑒了專用于解決二元電阻網(wǎng)絡(luò)逾滲行為的算法，通過Hoshen-Kopelman集團認(rèn)證算法，先提取寬分布電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)中的跨域基團，去掉其中的枝丫懸掛鍵，

3、所得系數(shù)矩陣以row-indexed compact storage進行儲存，并采用biconjugated gradient method求解，從而大大提高了運算的速度和精度，使有缺陷以及電導(dǎo)寬分布情況下輸運網(wǎng)絡(luò)的模擬成為可能。先計算外加熔斷電壓來探討無序度對熔斷特性的影響，發(fā)現(xiàn)弱無序的熔絲網(wǎng)絡(luò)對應(yīng)著雪崩的熔斷過程，而強無序的熔絲網(wǎng)絡(luò)卻對應(yīng)著逐漸熔斷的過程。其次，在強無序的小網(wǎng)絡(luò)伏安特性中重現(xiàn)了多步負(fù)微分電阻效應(yīng)，并通過電流形貌圖演化

4、過程揭示了焦耳熱導(dǎo)致的逾滲電流路徑的變化過程。最后，還研究了網(wǎng)絡(luò)尺寸對多步負(fù)微分電阻效應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)在固定電導(dǎo)無序度時網(wǎng)絡(luò)尺度增加可以逐漸抹平多步負(fù)微分電阻效應(yīng)。進一步，應(yīng)用L/κv（L為網(wǎng)絡(luò)尺寸，κ為電導(dǎo)無序度，v為關(guān)聯(lián)長度）作為網(wǎng)絡(luò)無序度強弱的判斷依據(jù)，本文發(fā)現(xiàn)多步負(fù)微分電阻總是出現(xiàn)在L/κv<1的強無序區(qū)域。這些表明，此類負(fù)微分電阻效應(yīng)是小尺寸強無序微納體系帶有普遍性的特征。 以分形網(wǎng)絡(luò)為基礎(chǔ)，討論了輸運通道微結(jié)構(gòu)對磁輸運

5、過程的影響。通過直接計算電流法，從二元逾滲網(wǎng)絡(luò)中取出2維和3維的backbone網(wǎng)絡(luò)，利用Koch曲線的迭代過程生成分形網(wǎng)絡(luò)。本文計算網(wǎng)絡(luò)的整體磁電阻和不同配位數(shù)的格點間鏈接對體系磁電阻的貢獻，考察了磁電阻分布曲線隨尺寸變化的進化過程。計算結(jié)果表明，即使在較大的體系中，磁輸運網(wǎng)絡(luò)的有限尺寸效應(yīng)也是很重要的。目前被普遍采用的準(zhǔn)一維路徑近似與實際偏離較遠(yuǎn)，因此逾滲通道的微結(jié)構(gòu)對磁電阻性質(zhì)的影響必須加以考慮。磁輸運網(wǎng)絡(luò)中的多鏈接集團對整個網(wǎng)絡(luò)

6、磁電阻的影響也明顯依賴于輸運通道的結(jié)構(gòu)。對于大尺寸系統(tǒng)，這些效應(yīng)一般可能被平均效應(yīng)掩蓋；對于小尺寸系統(tǒng)，如微納尺度的磁電阻材料，磁無序?qū)е碌拇烹娮铦q落明顯表現(xiàn)出結(jié)構(gòu)相關(guān)性。對比了Koch分形網(wǎng)絡(luò)和對應(yīng)的單鏈接一維串聯(lián)結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)基于Koch曲線的磁輸運網(wǎng)絡(luò)中l(wèi)oop的加入所起的作用是兩重的：對于高代的較大尺寸的體系，loop的加入使得Koch分形的磁電阻概率分布展寬，并使其峰值向低磁電阻方向移動：對于連接數(shù)少于50的低代小尺寸體系，loo

7、p的加入反而抑制了磁電阻在低值區(qū)的分布，使得磁電阻的分布變窄。本文通過對幾種分形網(wǎng)絡(luò)磁電阻的系統(tǒng)分析，說明了輸運通道微結(jié)構(gòu)設(shè)計的重要意義，“好”的輸運通道構(gòu)型可以明顯改善磁電阻效應(yīng)。 本文應(yīng)用密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理計算，研究了分子基團和電極的接觸效應(yīng)對于一維磁性分子器件的自旋過濾的作用。本文選取已經(jīng)合成的具有較高磁性的一維線性分子（CpFeCpV）n（Cp= cyclopentadienyl環(huán)戊二烯基）作為研究

8、對象，以鎳為電極組成兩電極分子器件模型。首先，計算了不同末端基團頂位吸附的兩電極體系的電子透射譜圖、費米面的線性響應(yīng)電導(dǎo)以及自旋過濾效應(yīng)。本文發(fā)現(xiàn)磁性金屬末端基團接觸帶來較高的自旋過濾效應(yīng)，不同的末端基團還可以獲得不同方向的自旋過濾效應(yīng)。應(yīng)用自旋輸運的雙通道模型分析了分子末端基團和電極軌道的不同強度的耦合。本文還發(fā)現(xiàn)自旋過濾率和線性響應(yīng)電導(dǎo)都隨著分子長度的增加而減小。這是由于電子在分子中輸運是通過各個局域態(tài)之間隧穿進行的，較長的分子線中

9、局域態(tài)的無序?qū)е铝俗孕^濾效應(yīng)和分子電導(dǎo)的下降。其次，研究末端基團不同吸附位置對自旋過濾效應(yīng)的影響。以CpFeCpVCpFe分子為例，選取了兩個能量最穩(wěn)的吸附形式：空位吸附和頂位吸附。通過透射譜，自旋過濾效應(yīng)和分子投射自旋相關(guān)哈密頓軌道（MPSH）等能面圖的分析，本文發(fā)現(xiàn)頂位吸附可以有效提高自旋過濾效應(yīng)，其原因是頂位吸附有利于自旋向上電子的輸運。表明改變吸附位置也可以作為調(diào)控分子的自旋輸運的另一有效途徑。本文發(fā)現(xiàn)：末端基團和吸附位置都可