鈀和六鋁酸鹽催化劑的催化燃燒實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、隨著化石能源開(kāi)發(fā)利用引起的污染危害日益被人類所認(rèn)識(shí)，使用環(huán)境危害程度低的替代燃料，開(kāi)發(fā)低污染的能源生產(chǎn)技術(shù)是目前的研究熱點(diǎn)。與傳統(tǒng)燃燒方式相比，催化燃燒具有較高的燃燒效率，同時(shí)能夠顯著降低燃料燃燒過(guò)程中NOx、未燃盡碳?xì)浠衔铮║HC）、CO排放。因此，催化燃燒的相關(guān)研究正受到世界各國(guó)越來(lái)越廣泛的關(guān)注。深入研究催化燃燒反應(yīng)機(jī)理，開(kāi)發(fā)具有良好低溫起燃活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性的催化劑是催化燃燒的關(guān)鍵問(wèn)題之一。 本文以負(fù)載型鈀和六鋁酸鹽兩類

2、催化劑為研究對(duì)象，從制備方法、表征分析及催化活性等方面進(jìn)行了研究。 通過(guò)XRD、BET等方法對(duì)用La、Mn氧化物對(duì)氧化鋁載體進(jìn)行改性制備的4種負(fù)載型鈀催化劑進(jìn)行了表征分析。研究發(fā)現(xiàn)：0.5Pd/Al2O3催化劑以θ-Al2O3晶相為主，添加Mn的催化劑中Mn主要以Mn3O4的形式存在，添加La的催化劑中La以LaAlO3的形式存在。同時(shí)添加La、Mn的催化劑以六鋁酸鹽LaMnAl11O19為主相。La、Mn離子的引入使得催化劑的

3、孔洞在焙燒過(guò)程中被填充和閉合。 采用BET、XRD、TG、XPS等方法對(duì)浸漬法和共沉淀法制備的LaMnAl11O19六鋁酸鹽型催化劑進(jìn)行了表征分析。1200℃焙燒后，催化劑形成了完整的六鋁酸鹽晶相。隨著焙燒溫度的升高，多孔性物質(zhì)發(fā)生不同化合物顆粒間結(jié)合、小孔道閉合、致密化及孔粗化等過(guò)程，孔徑逐漸向大孔方向偏移。 通過(guò)對(duì)四種負(fù)載Pd的催化劑進(jìn)行活性測(cè)試實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)其對(duì)CO、H2和CH4的起燃順序?yàn)镠2>CO>CH4. CO和

4、H2的T10和T90比較接近，可以認(rèn)為同時(shí)起燃，且明顯低于CH4的轉(zhuǎn)化溫度。在低溫階段，Mn離子的存在對(duì)催化劑活性的提高起主要作用；高溫階段，La離子的存在提高了催化劑的高溫?zé)岱€(wěn)定性，而Mn離子的存在則提高了其催化燃燒活性。 對(duì)用浸漬法和共沉淀法兩種方法制備的六鋁酸鹽LaMnAl11O19催化劑進(jìn)行活性測(cè)試實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)其對(duì)CO，H2和 CH4的催化氧化活性順序?yàn)镃O>H2>CH4。在低溫階段，共沉淀法所得的催化劑活性優(yōu)于浸漬法，可